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钴基光催化剂的设计与制氢性能研究 摘要
钴基光催化剂的设计与制氢性能研究
摘要:化石能源的快速消耗带来的能源危机问题以及化石燃料的大量使用
带来的环境污染问题制约着人类社会的发展。通过光催化分解水过程将取之不
尽的太阳能转化为清洁、可储存的氢能被认为是解决这些问题的理想途径。在
众多半导体催化剂中,CdS 因其合适的价带结构和良好的可见光响应能力而广
受关注。其组成调节和改性是提高光催化活性和稳定性的有效策略。本课题组
采用水热法合成了一系列MoS2 改性的Co0.2Cd0.8S 纳米棒(CCS) ,并在可见光照
射下用于光催化析氢反应(HER) 。结果表明,通过将Co2+ 引入CdS 晶格,CdS 的
活性和稳定性得到明显改善,这归因于Co2 + 的引入加速了光致电荷载流子的分
+
离,避免由于价带边缘向上移动而形成高氧化能孔(h ) 。通过引入MoS 纳米片
2
制备的M/CCS 复合纳米材料,HER 性能相比CCS 得到进一步提高。实验结果
表明,当在CCS 上负载5 %MoS2 (wt %)时,复合材料表现出了最高的析氢活性
(2835.6 μmol·g-1·h-1) ,比CdS 和CCS 分别高出约8.9 和 1.6 倍。在CCS 和紧密
接触的MoS2 之间形成的II 型异质结解释了这一改善的缘由:即MoS2 可以用作
-
光诱导电子(e )和HER 活性位点的捕获中心。这项工作表明,CdS 的光催化HER
活性和稳定性可以通过制备CoS 与主体CdS 形成固溶体来提高以及修饰低成本
的MoS2 作为助催化剂来进一步提高。另一方面,探索高效光催化剂利用的往往
是试错法,然而,该方法开发催化剂往往需要投入大量的时间和精力。冗长的
周期和经常不如人意的结果迫使研究者改变思路,寻找新的方法来开发性能优
良的光催化剂。结构决定性能,性能体现结构,优良的光催化剂往往有其独特
的结构,密度泛函理论(DFT)在探索光催化剂结构与性能关系方面有其独特的优
势,本论文利用密度泛函理论(DFT)来开发优质的光催化剂用于分解水产氢,研
究结果为寻找高效光催化剂提供了一种便捷的方法。通过光催化实验和理论结
果的一致性验证了DFT 设计的可行性和合理性。由有机染料曙红Y(EY)作为光
敏剂、钴肟分子作为催化剂、三乙醇胺(TEOA)作为电子牺牲剂和纯水作为反应
溶剂组成的光催化反应系统,表现出了优良的析氢性能。作为性能最佳的钴肟
分子CoIII(dmgH) (pyrazine)Cl,对其析氢反应条件进行了优化。发现,在最优反应
2
条件下,可见光照射3 小时后,25 mg 的CoIII(dmgH) (pyrazine)Cl 产生的氢气总
2
I
钴基光催化剂的设计与制氢性能研究 摘要
量达到1356 μmol 。此外,我们还探讨了系统失活的原因和析氢机理。这项工作
为设计高效光催化剂提供了省时省力的途径。
关键词: 可见光响应、光催化、产氢、固溶体、钴肟、DFT
II
钴基光催化剂的设计与制氢性能研究 摘要
Design and Catalytic Performance of Co-based
Photocatalyst for Hydrogen Production
Abstract :The large consumption of fossil energy and the
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