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摘要
氢气作为能量载体,具有能量密度高和环境友好的特点,被认为是化石燃料
的理想替代品之一。电化学水分解制氢是一种简单、绿色可行的途径。电解水制
氢很大程度上取决于阳极的析氧反应(OER)。许多研究都集中在开发高效的电
催化剂来降低反应的活化能,这是因为OER涉及一个四电子转移过程,具有缓慢
动力学和高热力学能垒的缺点,从而导致电化学水分解的电压远超过1.23V。迄
今为止,最有效的电化学水分解催化剂仍然是基于Pt、Ru和Ir的贵金属材料。
但由于资源的稀缺,这些贵金属材料不利于大规模工业使用。因此,寻找高效、
经济、稳定和廉价的电解水催化剂,对于实现商业化电解水制氢至关重要。过渡
金属电催化剂被认为有潜力替代贵金属电催化剂。此外,人们还设计了各种热力
学上更有利的小分子氧化反应,来替代阳极端缓慢的OER,以实现高效制氢。
基于此,主要开展了如下研究:
(1)以ZIF-67立方体(NCs)为模板,通过化学刻蚀,阳离子引入及后续
的热处理过程,合成了一种具有中空多孔结构的Co基三金属磷化物纳米盒
(CoNiFeP@CNBs),该催化剂的纳米粒子限域在纳米盒的碳层中。受益于三金
属组成的电子调控以及多孔的中空结构暴露了更多的活性位点,优化后的三金属
CoNiFeP@CNBs表现出优异的析氧反应(OER)电催化性能和优异的稳定性。
−2
在1MKOH溶液的测试条件下,电流密度达到10mAcm时所需的过电位仅为
260mV,Tafel斜率为65.5mVdec−1并且具有优异的稳定性。
(2)通过磷化前驱体NiCo-CHH@PBA制备了蒲公英状的CoNiP@CoFeP
纳米针阵列。所制备的CoNiP@CoFeP表现出了优异的OER和析氢反应(HER)
的催化活性,这可能是由于金属磷化物的合理组合。此外,该催化剂对肼硼烷氧
化(HBOR)也有很好的效果。当用HBOR代替缓慢的OER时,HBOR在相同
电流密度下所需要的电压更低,从而该策略能够更节能的电解制氢。双电极碱性
−2
电解槽只需要0.078V的小槽电压就可以达到10mAcm的电流密度,与整体的
水分解系统相比减少了1.48V。这表明与传统电解水相比,该电解槽具有节能高
效的制氢潜力。
关键词:肼硼烷氧化;MOFs;电解水;析氧反应;CoNiFeP
I
Abstract
Asanenergycarrier,hydrogenhasthecharacteristicsofhighenergydensityand
environmentalfriendliness,andisconsideredoneoftheidealalternativestofossil
fuels.Electrochemicalwaterdecompositionisconsideredasasimple,greenand
feasiblewaytoproducehydrogen.Hydrogenproductionbyelectrolysisofwater
dependslargelyontheoxygenevolutionreaction(OER)oftheanode.Muchresearch
hasfocusedonthedevelopmentofefficientelectrocatalyststoreducetheactivation
energyofreactions.Because
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