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微生物还原石墨烯原位修饰微生物燃料电池阳极及其生物膜特性研究

1引言

1.1研究背景及意义

微生物燃料电池（MicrobialFuelCell,MFC）作为一种新型的能源转换技术，利用微生物的代谢作用将有机物直接转化为电能，具有环境友好、资源可持续等优点。然而，MFC的性能受到阳极材料的限制，传统的碳材料由于其表面性质和结构特点，对微生物的附着和电子传递过程有较大限制。石墨烯作为一种新型碳材料，具有高比表面积、优异的电子传递性能和良好的生物相容性，在MFC领域具有巨大的应用潜力。

本研究旨在利用微生物还原法制备石墨烯，并原位修饰MFC阳极，提高阳极的微生物附着能力和电子传递效率，进而提升MFC的性能。此外，通过对修饰后阳极生物膜特性的研究，揭示微生物与石墨烯之间的相互作用机制，为MFC阳极材料的优化提供理论依据。

1.2国内外研究现状

近年来，国内外研究者对MFC阳极材料的改性进行了广泛研究。目前主要改性方法包括：化学氧化、电化学沉积、聚合物涂层、纳米材料修饰等。其中，石墨烯因其独特的物理化学性质，在MFC阳极改性中展现出良好的应用前景。

国外研究方面，美国宾夕法尼亚州立大学的研究团队利用化学还原法制备石墨烯，并成功应用于MFC阳极修饰，显著提高了电池性能。此外，韩国科学技术院的研究者通过电化学沉积法制备石墨烯/碳纳米管复合阳极，实现了MFC的高效能量输出。

国内研究方面，中国科学院、清华大学等研究机构也开展了相关研究。例如，中国科学院研究者利用微生物还原法制备石墨烯，并对其进行了原位修饰，有效提高了MFC阳极的性能。

1.3研究目的和内容

本研究的主要目的是通过微生物还原法制备石墨烯，并原位修饰MFC阳极，研究修饰后阳极的生物膜特性，从而提高MFC的性能。具体研究内容包括：

微生物还原法制备石墨烯的优化与表征；

石墨烯原位修饰MFC阳极的方法及其表征；

修饰后阳极在MFC中的应用性能评价；

修饰后阳极生物膜的形成过程、结构及功能研究。

通过对以上内容的深入研究，为MFC阳极材料的研发和应用提供理论支持和实践指导。

2微生物还原石墨烯的制备与表征

2.1微生物还原石墨烯的制备方法

微生物还原石墨烯是利用微生物的代谢产物将氧化石墨烯还原成具有电活性的石墨烯。本研究采用的制备方法如下：

首先，采用改进的Hummers方法制备氧化石墨烯。将石墨粉与浓硫酸、高锰酸钾混合，在冰浴条件下搅拌，反应一定时间后，加入去离子水继续搅拌，然后加入过量的双氧水以终止反应。经过离心、洗涤后，得到氧化石墨烯。

其次，将氧化石墨烯分散到含有微生物的培养基中。本研究选取具有较强还原能力的微生物——大肠杆菌（Escherichiacoli），在适宜条件下培养至对数生长期。将氧化石墨烯加入菌液中，使菌液浓度为1g/L。在微生物的作用下，氧化石墨烯逐渐被还原。

最后，通过离心、洗涤、干燥等步骤，得到微生物还原石墨烯。为了提高石墨烯的导电性，采用热处理方法对样品进行进一步处理。

2.2微生物还原石墨烯的表征

2.2.1表征方法

对微生物还原石墨烯的表征主要包括以下几种方法：

扫描电子显微镜（SEM）：观察石墨烯的表面形貌和微观结构。

透射电子显微镜（TEM）：进一步观察石墨烯的微观结构，确定其层数和尺寸。

傅里叶变换红外光谱（FTIR）：分析石墨烯表面的官能团种类。

X射线光电子能谱（XPS）：分析石墨烯表面的元素组成和化学状态。

拉曼光谱（Raman）：分析石墨烯的晶格结构和缺陷程度。

X射线衍射（XRD）：分析石墨烯的晶体结构。

2.2.2表征结果与分析

通过SEM、TEM、FTIR、XPS、Raman和XRD等表征方法，对微生物还原石墨烯进行了详细分析。

SEM和TEM结果显示，微生物还原石墨烯呈薄层状结构，层数较少，具有较大的比表面积。

FTIR和XPS分析表明，石墨烯表面的含氧官能团减少，说明氧化石墨烯被成功还原。

Raman光谱显示，微生物还原石墨烯的缺陷程度较低，晶格结构较完整。

XRD分析结果表明，石墨烯的晶体结构保持良好。

综上所述，微生物还原石墨烯具有较高的电导率和良好的结构完整性，有利于在微生物燃料电池中的应用。

3微生物燃料电池阳极的原位修饰

3.1原位修饰方法

微生物燃料电池（MicrobialFuelCell,MFC）是一种利用微生物代谢产生电能的装置。阳极作为微生物附着和电子传递的重要场所，其表面修饰对MFC性能的提升至关重要。本研究采用原位修饰方法，将微生物还原的石墨烯（MicrobialReducedGraphene,MRG）应用于MFC阳极的表面修饰。

原位修饰过程主要包括以下步骤：首先，将制备好的MRG与阳极材料混合，采用物理吸附法使MRG均匀附着在阳极表面；其次，通过化学键合法将M