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Beta 分子筛催化桥式双环戊二烯异构反应#
邹吉军,韩红*
(天津大学化工学院,天津 300072)
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摘要:采用 Hβ分子筛为催化剂,在液相体系中将桥式双环戊二烯(endo-DCPD)异构为挂式
双环戊二烯(exo-DCPD)。无催化剂时双环戊二烯主要发生聚合反应,加入催化剂后生成了
大量 exo-DCPD。在分子筛表面沉积 SiO2 可提高反应选择性,说明异构反应发生在分子筛
孔道内,而外表面主要引发聚合副反应。低硅铝比的分子筛含有大量强度较弱的 Lewis 酸性
位,在异构反应中的活性最高,说明弱酸性位是异构的活性中心。对分子筛焙烧温度考察发
现,焙烧温度过低时分子筛的 L 酸位较少,温度过高时 L 酸变强而且结晶度急剧下降,500
°C 焙烧的分子筛异构化性能最佳,证明分子筛异构是孔结构和弱 L 酸性中心协同作用的结
果。
关键词:桥式双环戊二烯;挂式双环戊二烯;H-beta 分子筛;异构反应
中图分类号:O622.1; TQ51
文献标识码:A
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Beta Zeolite Catalytic Isomerization of
endo-Dicyclopentadiene
ZOU Jijun, HAN Hong
(School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072)
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Abstract:
Hβ-catalytic isomerization of endo-dicyclopentadiene (endo-DCPD) to
exo-dicyclopentadiene (exo- DCPD) in liquid phase was studied. With the absence of zeolite,
DCPD is converted into oligomers and the formation of exo-DCPD is neglectable. With the
presence of Hβ, considerable amount of exo-DCPD is formed. Passivation of the external surface
with amorphous silica layer improves the selectivity of isomerization reaction with a little decline
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in conversion. This means that the isomerization reaction occurs inside the pore of zeolite,
meanwhile the external acidity accelerates the undesired oligomerizations. Hβ with low
SiO2/Al2O3 ratio contains highest concentration of weak Lewis acid, and exhibits highest activity,
confirming that weak L acidity is the active site for the isomerization. The calcination temperature
has great influence on the acidity and porous structure of zeolite. The amount of weak L acid is
not enough at low temperature, while the framework and pores are destroyed at high temperature.
Calcination at 500°C produces enough weak L acid and keeps relatively well crystallinity, thereby
providing best catalytic performance.
Key words: endo-dicyclopentadiene; exo-dicyclopentadiene; H-beta; isomerization
0 引言
双环戊二烯(DCPD)是石脑油裂解制乙烯的 C5 副产物,具有两种空间构型不同的异构
体:桥式双环戊二烯(endo-DCPD)和挂式双环戊二烯(exo-DCPD),两种异构体的比例分别是
99.5%和 0.5%[1]。
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