助剂ZrO2含量对催化选择还原氧化氮用银基催化剂的作用研究.pdf

助剂Zr02含量对催化选择还原氧化氮用银基催化剂的作用研究 石新雨，储．伟毒，江成发，陈耀强，戴晓雁 (四川大学化工学院，成都610065) 宰通讯联系人E-mail：chuweil965@scu．edu．cn 基金项目：国家自然科学基金项目资助 关键词：催化选择还原(SCR)；银基催化剂；NO；C3H6；Zr02助剂 随着机动车的日益增多，如何消除其排放的有害气体也越来越受到人们的关注[1．7】。 富氧条件下丙烯对NO的催化选择还原是较为有效的一种脱硝方法：在使用的催化剂中担 载型银基催化剂也有报道[1，2】。在咱们的研究工作中，较系统地考察了2wt％Ag／A1203催 结果显示Zr02助剂修饰后的催化剂样品具有较高的反应活性和稳定性。本文针对Zr02助 剂的含量对银基催化剂的作用和构效关系进行了研究。 h。 干燥16小时，600℃焙烧4催化剂的活性评价在连续流动微型固定床反应器中进行； ml／min，空速60000 ml·g．1 车排气分析仪进行含量检测。程序升温还原(H2．TPR)实验操作为：称取50mg的催化剂装 于内径为5 100 h，在Ar气氛中降温至 mg催化剂装入石英管，在纯～气中升温至500℃时吹扫1 rain至基线走平稳后进 50℃后切换成吸附气体(NO)，动态吸附至饱和，再用心吹扫90 行程序升温脱附，TP5000多用吸附仪(天津先权公司生产)检测反应器出口的混合气体。 氧化锆助银基催化剂对丙烯催化选择还原氧化氮的反应性能研究：图1显示添加 Z她三种含量的Ag／A1203催化剂的性能结果。三个样品对NO的转化率的对比分析表明， ZrO，含量为2％和10％的样品的活性差别不大，Zr02添加量为5％的样品显示了较高的NO 转化率。对几个催化剂样品进行H2．TPR实验表征；结果表明：在50．800℃之间有两个还 原峰：纯Zr02无还原峰。在低温区，在银基催化剂样品上随着Zr含量由2％、5％到10％ 逐渐增加，在115、110和120℃分别出现了还原峰，对应于与载体间相互作用力较弱的 图lZr02含量对银基催化剂活性的影响 2000ppmNO+2000ppmC3H6+02+Ar 图2三个催化剂的NO．TPD谱图 图2显示了添加Zr02的三个含量催化剂对应的NO．TPD谱图；主要有两种脱附峰， 分别对应于不同的活性吸附位。其中第一个在170—230℃之间，对应于较弱化学吸附的 NO物种，430℃左右的峰是中等强度化学吸附的NO的脱附【5】。Zr02含量为2％时， 出现了一个很宽的脱附峰。根据图1反应数据，430℃左右的脱附峰应该对催化活性比较 有利．对比NO．TPD谱图中的峰面积大小，根据仪器自带软件的计算，Zr含量为5％和10％ 的样品在中温区的脱附峰面积分别为5596和4894 mV·S；前者较大，对NO的吸附量较 多。根据文献，适量的Zr02加入后，使得载体A1203的酸性有一定的增强[6】；对催化选择 还原No的反应活性有利[7】，添加5％Zr02的样品显示了较高的反应活性。 参考文献 【1]朱天乐，黎维彬，郝吉明．环境科学，2000，2：7．11． E [2】MeunierC．，UkropecR．，RossJ．R．H．，et a1．Appl．Catal．B，2001，30：163．172． 【3】LuoM．E，YuanX．X．ZhengX．M．Appl．Catal．A，1998，175：121-129． [4】LiN．，WangX．D．，ZhangT．，eta1．J．Catal．，2004，225：307—315． C．，Seshan 14：308。316． [5】SedlmairdK．，LercherJ．A．J．Cat