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载体焙烧温度对Pt%2fK%2fTiO2-Al2O3-La2O3性能及K物种分布影响.pdfVIP

载体焙烧温度对Pt%2fK%2fTiO2-Al2O3-La2O3性能及K物种分布影响.pdf

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第七届全国环境催化与环境材料学术会议 载体焙烧温度对Pt/K/Ti02一A1203一La20a 性能及K物种分布影响幸 何俊俊1,2,孟明2,赵云昆1“ (1.稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室,昆明贵研催化剂有限责任公司,昆明650106) f2.天津市应用催化科学与工程重点实验室,天津大学化工学院,天津300072) 机制进行了探索,研究表明,载体焙烧温度会影响NOx储存和抗硫能力,以及K物种(-OK和K2c03)的比例。 关键词:焙烧温度,储氮,抗硫,原位红外,K分布模型 表征结果提出储存介质K在不同催化剂中的分布模型。 1.实验部分 oC、650oC、750oC、850 通过聚合络合法合成载体,其前驱体分别在500 oC焙烧5h。催化剂 和Pv一瓜等表征,采用原位红外光谱分析了NOx在不同样品上的储存路径。 2.结果与讨论 表1.载体和催化剂的比表面积以及对应催化剂的储存量 样品 ■■●■■■■●■■■●■■■●■■●■■■●一 Pt,I(,rAL.500比,一u 警下 鲨㈣ 285 85 一?一 图1.载体的NH3-TPD(a)和Py-IR(b)谱图 XRD结果显示当载体在较低温度焙烧时,Ti组分主要以无定形的形式存在。此外也出现了 7-A1203的衍射峰。随着载体焙烧温度的提高,开始出现了明显的Ti02(PDF65.1119和65.5714)晶型 峰。表1结果显示随着载体焙烧温度增加,其表面积逐步降低,但其储存NOx能力是逐步提高的, 而再生效率是逐步降低的,说明催化剂的抗硫性能力是降低的。结合图1(a)和(b)则表明催化剂的抗 硫性与载体总酸量相关(包含L酸和B酸),载体酸量越大,催化剂的抗硫性越强。 ”通讯联系人,TEL:+86.(0)871.8316.562:E-mail:yunkunzhao@gmail.com 第七届全国环境催化与环境材料学术会议 i i 蔓 量 可 1800170016001500140013001200l 100 Temperature/。C Wavenumber/enfl 图2.未焙烧催化剂C02-TPD(a)和催化剂吸附NOx的原位红外谱图(b) 图2(a)和(b)结果表明,载体焙烧温度较低时,表面羟基较多,催化剂上K物种主要以一OK的形 式存在,体现在C02一TPD谱图上有较多的低温脱附峰,NOx在催化剂上以双齿硝酸盐和单齿硝酸盐 为主,而载体焙烧温度较高时,表面羟基较少,催化剂上K物种主要以K2C03的形式存在,体现在 C02一TPD谱图上有较多高温碳酸盐的分解峰,催化剂主要以硝酸盐的形式储存NOx。该系列催化剂 上的K物种分布情况及储存NOx后的K物种形式可以用图3的模型示意图来描述。 r T +¨N泔 吼吨 m +Ⅲ叫 0n一 丫~ 羔 0n~ 丫~馏一

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