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改第九章 纯金属晶体的长大
§ §44 4 4 纯金属晶体的长大
不论是均匀形核还是非均匀形核,稳定的晶核形成后都要继
续长大。首先讨论纯金属晶体的长大,就是不考虑溶质成分对
晶体长大的影响。晶体长大同样需要一定的过冷度,以获得由
液态转变为固态的驱动力。
晶体的长大可以从宏观和微观两个方面分析:
宏观长大:主要研究晶体长大过程中液固界面所具有的形态;
微观长大:主要研究原子进入固相表面 (液固界面)的方式。
一、宏观长大方式
纯金属晶体长大过程中,液固界面的形态取决于界面前沿液
相中的温度分布 (温度梯度)。
温度梯度:温度随距离的变化 (dT/dx)。
1、正温度梯度
坐标原点取在液固界面处,指向
液相为正方向。
正温度梯度:dT/dx0
液相转变为固相时要放出结晶潜
热,界面处的结晶潜热只能通过固
相传导出去,所以界面的推进速度
正温度梯度示意图
受到固相传热速度的控制。
由于界面处液体的过冷度最大,当界面上偶尔发生晶体凸起,
就会进入温度较高的液体中,晶体生长速度立即减慢甚至停止。
因此,液固界面保持为稳定的平面状,晶体长大以平面状态向
前推进。
长大方式:平面长大
2、负温度梯度
负温度梯度:dT/dx0
界面前方的液体具有更大的过冷度。
因此,当界面某处固相偶然伸入液相,
便能够更快生长。伸入液相的晶体形
成一个晶轴,称为一次晶轴。由于一
次晶轴生长时也会放出结晶潜热,其
侧面周围的液相中又产生负的温度梯 负温度梯度示意图
度。这样,一次晶轴上又会产生二次
晶轴。同理,二次晶轴上也会长出三
次晶轴。
由于这样生长的结果很像树枝,所以被称为树枝状长大。晶
体以树枝状生长时,晶体树枝逐渐变粗,树枝间的液体最后全
部转变为固体,使每个枝晶成为一个晶粒。
长大方式:树枝状长大
树枝状长大的实物照片
【说明】树枝状长大不一定在负
温度梯度才能出现,有成分过冷
的条件下晶体同样可以树枝状长
大,而且后者更为普遍。
二、微观长大方式
晶体长大微观上是液相原子向固相表面转移的过程。所以,
微观长大方式取决于液固界面的结构,而液固界面结构又由界
面热力学所决定。
1、液固界面自由能
设液固界面的固相表面上有N个原子位置,被n个固相原子
占据,占据分数为:x n/N,未被占据的空位数为:N(1x)。
空位的存在 (形成)必然引起内能和结构熵的变化,表面吉布
斯 自由能相应变化:
D G = DH - T DS = ( D U + p D V ) - T DS ª D U - T DS s
(1) 内能的变化ΔU
L
w平均一对原子的键能: 2 m
N Z
a
L ——结晶潜热/摩尔
m
23
Na——1摩尔原子数,6.02×10
Z ——晶体的配位数
1
w形成一个表面空位所断开的键数: Z x
2
1
w形成N(1x)个表面空位所断开的键数: N( 1 - x ) Z x
2
Z’——晶体表面层配位数
x —— 固相
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