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改第九章 纯金属晶体的长大

§ §44 ­ ­4 4 纯金属晶体的长大 不论是均匀形核还是非均匀形核,稳定的晶核形成后都要继 续长大。首先讨论纯金属晶体的长大,就是不考虑溶质成分对 晶体长大的影响。晶体长大同样需要一定的过冷度,以获得由 液态转变为固态的驱动力。 晶体的长大可以从宏观和微观两个方面分析: 宏观长大:主要研究晶体长大过程中液­固界面所具有的形态; 微观长大:主要研究原子进入固相表面 (液­固界面)的方式。 一、宏观长大方式 纯金属晶体长大过程中,液­固界面的形态取决于界面前沿液 相中的温度分布 (温度梯度)。 温度梯度:温度随距离的变化 (dT/dx)。 1、正温度梯度 坐标原点取在液固界面处,指向 液相为正方向。 正温度梯度:dT/dx0  液相转变为固相时要放出结晶潜 热,界面处的结晶潜热只能通过固 相传导出去,所以界面的推进速度 正温度梯度示意图 受到固相传热速度的控制。 由于界面处液体的过冷度最大,当界面上偶尔发生晶体凸起, 就会进入温度较高的液体中,晶体生长速度立即减慢甚至停止。 因此,液­固界面保持为稳定的平面状,晶体长大以平面状态向 前推进。 长大方式:平面长大 2、负温度梯度 负温度梯度:dT/dx0  界面前方的液体具有更大的过冷度。 因此,当界面某处固相偶然伸入液相, 便能够更快生长。伸入液相的晶体形 成一个晶轴,称为一次晶轴。由于一 次晶轴生长时也会放出结晶潜热,其 侧面周围的液相中又产生负的温度梯 负温度梯度示意图 度。这样,一次晶轴上又会产生二次 晶轴。同理,二次晶轴上也会长出三 次晶轴。 由于这样生长的结果很像树枝,所以被称为树枝状长大。晶 体以树枝状生长时,晶体树枝逐渐变粗,树枝间的液体最后全 部转变为固体,使每个枝晶成为一个晶粒。 长大方式:树枝状长大 树枝状长大的实物照片 【说明】树枝状长大不一定在负 温度梯度才能出现,有成分过冷 的条件下晶体同样可以树枝状长 大,而且后者更为普遍。 二、微观长大方式 晶体长大微观上是液相原子向固相表面转移的过程。所以, 微观长大方式取决于液­固界面的结构,而液­固界面结构又由界 面热力学所决定。  1、液­固界面自由能 设液­固界面的固相表面上有N个原子位置,被n个固相原子 占据,占据分数为:x n/N,未被占据的空位数为:N(1­x)。 空位的存在 (形成)必然引起内能和结构熵的变化,表面吉布 斯 自由能相应变化:  D G  = DH - T DS = ( D U + p D V ) - T DS ª D U - T DS s (1) 内能的变化ΔU L  w平均一对原子的键能:  2   m  N  Z  a L  ——结晶潜热/摩尔  m  23  Na——1摩尔原子数,6.02×10  Z ——晶体的配位数 1  w形成一个表面空位所断开的键数:   Z  x  2  1  w形成N(1­x)个表面空位所断开的键数:  N( 1 - x ) Z  x  2  Z’——晶体表面层配位数  x —— 固相

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