二氧化碳置换法开采天然气水合物的研究进展.docVIP

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二氧化碳置换法开采天然气水合物的研究进展.doc

二氧化碳置换法开采天然气水合物的研究进展 摘要: 天然气水合物( NGH) 是存储于深海沉积物和冻土区域的新型洁净能源,注入 CO2到 NGH 储藏置换开采天然气是经济和环保的新型 NGH 开采方法。CO2置换 NGH 研究从热力学和动力学证实都是可行的,置换反应自发进行,受扩散控制、NGH 储藏环境、气体组分、注入 CO2相态等因素影响。从实验和理论上分析置换原因、置换微观过程和置换的相态变化,阐述影响置换速率和置换效率的因素,为我国温室气体捕集、存储和 NGH 开采提供基础数据和理论支持。 关键词: 天然气水合物; 置换开采; 二氧化碳; 置换机理 甲烷水合物广泛存在于冻土层和深海海底,也就是天然气水合物 (natural  gas hydrate,NGH),1965年,人们首次承认NGH作为一种巨大能源资源蕴藏在全球的普遍存在,并开始研究。在过去的三四十年间,有关NGH的研究得到了迅猛发展,作为天然气水合物研究的重要环节,水合物的开采技术自20世纪90年代开始,一直是人们重点研究的课题。传统的水合物开采技术主要有3种:热激法,降压法,热力学抑制剂法,以上3种技术都是通过改变水合物层的环境,致使天然气水合物层处于热力学不稳定状态后分解并释放出天然气 (CH4)。由于气体水合物的分解,容易破坏水合物地层结构,从而导致洋底斜坡灾害,对海洋环境甚至地球安全都造成影响。 为此,一种新型更安全的开采技术 “CO?置换法开采CH4”正逐渐成为科学家们研究的重点。这种技术通过向NGH中引入另一种客体分子CO?,降低水合物相中CH4分子的分压而将CH4分子从水合物中置换出来,达到开采CH4的目的由于置换反应直接发生在水合物相中,不同客体分子在不改变水合物结构的情况下进行交换,因此置换法开采技术不会造成地质灾害,因此不存在安全隐患。在本文中,对置换法开采NGH中CH4的可行性分析,反应微观机理以及影响置换反应的因素做进一步论述。 1. CO?置换法开采CH4可行性研究 置换反应可行性分析主要包括热力学可行性及动力学可行性分析。 热力学方面,根据CH4-CO?-H?O的相图,CO?-水合物的相图曲线低于CH4-水合物对应曲线,同时,在两条曲线之间存在CH4气相与CO?水合物的共存区域,这说明 相对于CH4水合物,CO?水合物稳定性更强。图1和图2分别为利用CO?在冻土层和深海海底地层中置换NGH中CH4的相图,相图更具体地反映了存在一个CH4气体和CO?水合物共存的区域。如在图1、图2中,E区下方与CH4水合物相平衡曲线和CO?水合物相平衡曲线相交的区域。Uchi-da等和Anderson等也在不同的实验研究中都证明CH4水合物的相平衡压力高于CO?水合物。此外,根据化学热力学理论,自发化学反应总是向着Gibbs自由能减小的方向进行。Ota等在271.2~275.2K、3.25MPa条件下研究了水合物法CO?从CH4水合物中置换CH4的Gibbs自由能 (ΔG),其研究结果为ΔG=-3.49kJ·mol-1,为负值,表明置换反应能够自发进行。 图1 冻土层中利用CO2置换NGH中CH4的相图[20] 图2 深海海底地层中利用CO2置换NGH中CH4的相图[20] 动力学方面,分子动力 (MD)模拟可以从微观机理方面对水合 物 形 成 分 解 机 理 进 行 很 好 的 说 明,颜 克 凤等利用MD模拟了不同CO?水合物、CO?/N2混合物气水合物、CH4水合物的形成分解过程。Yezdimer等和Geng等则 利 用 分 子 动 力(MD)模拟的方式分别从化学反应Gibbs自由能和稳定性角度证明了CO?置换CH4的可行性,并且 说 明 了 在CH4水 合 物、CO?水 合 物 以 及CH4-CO?混合水合物中,混合水合物最稳定,此结 果 进 一 步 从 理 论 上 说 明 了 置 换 反 应 的 可 行。Uchida等首次利用Raman图谱分析证明了置换反应是在CO?气相与CH4水合物相界面发生,并且认为置换反应速率非常低,诱导时间甚至需要几天。在此基础上,他们还进一步分析了置换反应过程中气相中CO?与CH4的组分浓度比与时间的关系,结果发现随着时间的推移,气相中CH4的组分浓度是不断上升的,但上升的速度越来越慢。 2. CO?置换开采甲烷水合物的微观反应机理 了解CO2置换开采甲烷水合物的微观反应机理可以从微观角度分析CO2置换开采甲 烷水合物的反应过程。为此,通过微观实验和分子动力学模拟,从水合物笼结构和微观反应过程两方面对CO2置换开采甲烷水合物的微观机理进行了讨论。 2.1微观实验法 CO?与CH4的水合物均为I型水合物,每个单元晶格含有2个小笼和6个中笼,大小分别为0.5

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