偶联剂改性对Pd堇青石催化加氢选择性的调控.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2O14年 8月 ACTAPETROLEIsINICA (PETROIEUMPROCESSINGSECTION) 第 3o卷第 4期 文章编 号：1001-8719(2014)04—0638—06 偶联剂改性对 Pd／堇青石催化加氢选择性的调控 田延晓，朱玉超 ，刘 蒙，周永华，金 一粟 (中南大学 化学化工学院，湖南 长沙 410083) 摘要：采用硅烷偶联剂 3-(氨丙基)三乙氧基硅烷 (APTS)、 缩水甘油醚环氧基三甲基硅烷(GPTs)、3一巯丙基三 甲 氧基硅烷(MPTS)及 3一氯丙基三 甲氧基硅烷偶联剂 (CPTS)分别对堇青石进行改性，再负载 Pd粒子 ，制备 了系列 Pd／堇青石催化剂 ，并 以1，5-环辛二烯 (COD)部分加氢为探针反应 ，评价所制备催化剂 的催化性能。结果表明，在 堇青石中引入氨丙基后制备的Pd／堇青石催化剂可使 COD深度加氢；而引入氯丙基、环氧基后制备的Pd／堇青石 催化剂 ，则能在获得高 COD加氢活性的同时，明显提高环辛烯 (COE)选择性 。氯丙基、环氧基的引入 ，显著提高 了Pd／堇青石催化剂中Pd的分散度，并且使Pd结合能发生变化。COD加氢反应的COE选择性是 Pd／堇青石催化 剂 中Pd的粒径及化学态综合作用 的结果 。以环氧基改性堇青石为载体、乙酰丙酮钯为前驱物、超声波浸渍法制备 的Pd／堇青石催化剂用于催化 COD加氢反应 ，可 以获得最高的活性与 COE选择性 。 关 键 词 ：钯 ；偶联剂改性 ；部分加氢 ；堇青石 中图分类号 ：0643 文献标识码 ：A doi：10．3969／J．issn．1001—8719．2014．04．009 ModulationofHydrogenationSelectivityofPd／Cordierites ModifiedbySilaneCouplingAgent TIAN Yanxiao，ZHU Yuchao，LIU Meng，ZHOU Yonghua，JIN Yisu (ChemistryandChemicalEngineeringCollege，CentralSouthUniversity，Changsha410083，China) Abstract：ThePd／cordieritecatalystswereprepared by firstlymodifying cordieriteby silane couplingagent，suchas3～aminopropyhriethoxysilane(APTS)，y-glycidoxypropyhrimethoxysilane (GPTS)，3-mercaptopropyhrimethoxysilane(MPTS)，3-chloropropyhrimethoxysilane(CPTS)， then loadingPdparticles．Thecatalyticperformancesofthesecatalystswereevaluatedwith 1，5一 cyclooctadience (COD)partialhydrogenation asmodelreaction．Theresultsshowed thatwith the Pd／cordieritemodifiedbythesilanecouplingagentcontainingaminopropy[groupascatalystthe COD deep hydr0genation occurred，while with those modified by the silaneagent containing chloropropeneoroxygenpropylgroupsascatalystthehigherconversionrateandcyclooctene(COE) selectivityofCOD hydrogenationwereobtained．ThedispersionofPdp