稻田甲烷δ13C同位素特征和其季变化机理.pdfVIP

稻田甲烷5”c同位素特征及其季变化机理 刘建国， 邵可声，张远航，唐孝炎 北京大学环境科学中心，100871 前言 大气甲烷浓度增加对大气化学体系产生深远影响。由于甲烷源的多样性和实测数据的欠 缺，全球甲烷源清单具有很大不确定性。研究表明，不同类型的源所排放的甲烷具有不同的 ”C、”C同位素特征组成，各甲烷源的甲烷同位素特征值成为区域乃至全球甲烷源源强恒算 的一个十分重要的定量限定条件。 然而，各种甲烷源的¨C值有一个较大的变化范围，尤其是稻用等生态系统甲烷源存在明 显的季变化，各甲烷源的¨C特征值常常交叉重叠。作为全球最重要的甲烷生物源之一的稻 田，在应用”C数据进行区域或全球甲烷源清单限定时，一方面缺少足够的区域源6”c特征 数据，另一方面需要对其季变化特征深入研究。同时，由于稻田甲烷从产生到排放所经历的 微观过程影响其最终排入到大气的甲烷6”C，深入探讨各种微观过程对甲烷6”C的影响规律 具有十分重要的科学意义。本研究对北京地区稻田甲烷613C特征值进行了测量研究，并综合 现有稻田甲烷6”C研究结果，分析探讨稻田甲烷6”C季变化机理。 研究方法 实验于1997年7．8月在北京六郎庄稻田进行。本实验首先通过对实验稻田不同地块的通 量测量，选择其中甲烷排放通量较高的田块作为固定采样点。根据稻田甲烷排放率日变化形 箱收集采样点处1．5小时累积的甲烷样品，然后用采气泵将样气收集到不锈钢碳氢采样灌中， 用于同位素样品制备分析。所采样品由一台GC—FID进行浓度测量。运用本实验室建立的同 位素分析制样系统进行样品制备，该制样系统的对甲烷6”C的测量误差不超过0．1‰，完全可 J。 以满足甲烷同位素测量的精度要求17 结果与讨论 (1)稻田甲烷6。℃特征 通量箱样品一般可代表稻田天然排放的甲烷，包括植物传输、气泡排放和分子扩散三种 排放的总和。气泡样品则是由人为搅动采集的土壤气泡中的甲烷样品。目前研究表明，稻田 有所重叠，但前者略偏重于后者。本实验测量结果落于此范围，总体偏重，变化幅度较小， 代表了通量箱样品与气泡样品的混合6”c特征。 Tyler等首次测得的稻田甲烷6”℃季变化特征表明，随着水稻生长期变化，伴随甲烷排 放通量的高峰期，稻田排放甲烷61‘C呈现一个“u”形特征。本实验观测的6”C所覆盖的水稻 生长期是80—100天，恰好覆盖北京地区稻田甲烷排放曲线的第二高峰期。此外，所有样品均 来自同一稻田的同一田块采样点的土壤样方，稻田甲烷6uC的时序变化更可以反映其季变化 特征。由图l可见，本实验观测的北京稻田甲烷排放高峰期的6”C季变化也呈现“u”形特 征。 (2)稻田甲烷61’‘C季变化机理 稻闭排放到大气中的甲烷的613C是甲烷产生过程、传输和氧化过程综合影响的结果。 197 水稻生长季初期植株发育不完全，甲烷的植物传输很弱，影响6nC的将主要是产生过程 和氧化过程。研究发现，水稻生长季第20天左右所测得613c均处于乙酸发酵型甲烷613C范围； 在时间顺序上，新鲜的底泥生态系统中生成的甲烷总是先以乙酵发酵过程为主；因为植株尤 其是根系的发育不完全必然使光合作用有机质的贡献较小，稻田甲烷主要产生于土壤有机质 及施加有机肥的发酵分解：乙酸的迅速积累使乙酸发酵型甲烷因此将成为甲烷的主要产生过 程噼1。因此，从现有研究结果分析表明，在水稻生长季初期较高的甲烷6‘3C很有可能是此期 间乙酸发酵型甲烷占主导的原因。同时，甲烷氧化过程是否为此期间排放甲烷具有相对较高 6”C的原因尚缺乏证据。 在水稻生长季中期，植株已发育成熟，甲烷的排放处于水稻分蘖结束后的高峰期，稻田 排放甲烷6“C相对较低。此时期甲烷产生过程、植物传输过程、氧化过程都可能会影响稻田 排放的甲烷6“C。在水稻生长季中期，光合作用甲烷前体物的贡献将大大提高，多项不同研 究显示，以c02还原为主和以乙酸发酵为主要甲烷产生过程的“双储库”可以解释此间6¨C 特征，但是，关于光合作用甲烷前体物贡献率增加的是否引起的C02还原型甲烷比例增加目 前尚缺乏直接的研究证据：在水稻生长季中期的另一特点是植物体传输排放甲烷比例的大大 增加。既然植物体传输会导致613C变“轻”的分馏效果，水稻分蘖结束后植株导气能力逐渐 旺盛，植