XAFS在研究新型氮氧化物选择性催化还原催化剂中应用.pdfVIP

第六届全国环境化学大会 环境监测及毒理 XAFS在研究新型氮氧化物选择性催化还原催化剂中的应用 刘福东，单文坡，石晓燕，贺泓。 0008 (中国科学院生态环境研究中心北京1 5) 以NH。或尿素为还原剂选择性催化还 提高，进而促进了低温SCR活性。高温焙烧 原NO㈣H。／Urea—SCRJ是催化去除固定源和会导致Fe、Ti物种具有更为规整的配位结 移动源NO。的主流技术之一。由于目前商用 构，催化剂表面缺陷位有所减少，导致了表 的钒基催化剂尚存在诸多问题，如低温活性 观SCR活性的下降口]，在后续研究中要注意 不足、高温选择性较差、活性组分v，O，易 改善其水热稳定性。s—KXAFS结果表明， 升华且具有生物毒性、载体TiO。不能承受高 S02中毒后，硫酸盐主要吸附在Fe位点上， 温易发生晶型转变等，开发新型高效、环境 Fe—O—Ti紧密结构的存在降低了S02的中毒 友好的非钒基SCR催化剂成为环境催化领 效应，低温活性虽有所降低，但中高温活性 域的研究热点口]。笔者所在研究者长期从事 仍可保持【4J。Fe—K和Mn—KXAFS结果表明， Fe基、ce基、Mn基等金属氧化物SCR催化采用Mn取代50％的Fe组分后，Fe、Mn物种 剂以及分子筛SCR催化剂的开发与应用。以 具有最大的结构扭曲度以及合适的结构无 序度，因而具有最高的低温SCR活性口]。 前期成功开发的铁钛复合氧化物(FeTiO。)催 化剂为例，其在中温段具有极高的NH3一SCR 囊 活性、N2选择性以及抗H20／S02中毒性能。 j～ 毋 XRD、TEM、Raman光谱等实验结果表明， 鱼 该催化剂的活性相处于微晶状态，采用常规 豫◆ 的表征手段无法获悉催化活性相的局部微 图1 FeTiO。催化剂的局部微观结构 观结构，不利于明晰SCR催化反应机理及对 综上，采用XAFS技术可有效表征SCR 催化剂进行改性研究。 催化剂的微观结构、失活机制及改性机理。 x射线吸收精细结构谱(XAFS)，包括 2009AA064802：) 基金项目：863项目(No XANES和EXAFS，是研究物质局部结构最 有力的工具之一，只决定于短程有序作用， 对于处于无定型或微晶状态的催化剂样品 能够给出其他常规分析手段难以提供的结 构信息。其中，XANES可以给出特定原子 的氧化态和电子结构信息，EXAFS可以给 出特定原子周围其他原子的配位情况，包括 配位数、键长和无序度因子等。 我们采用XAFS技术详细研究了FeTiO， 催化剂的局部微观结构，发现该催化剂的活 性相与Fe203结构不同H，Fe与Ti之间以特殊 的边氧共享结构相连f图1)，电子诱导效应 掣剿焉徽糕飘 的存在使得Fe”吸附和氧化NO的能力大幅 裟焉筹=篆黧薹冀雾 956