甲醇水蒸气重整制氢PdZnO催化剂的研究.pdfVIP

第$$ 卷 第 期 燃) 料) 化) 学) 学) 报 6’7 $$ 87 !!# 年/ 月 !#$%’ ( )#*’ +,*-./0$1 %2 3*4,%’51 9#57 !!# 文章编号：!#$%!’（!!# ）!%!$’(%!# 甲醇水蒸气重整制氢A9B C=D 催化剂的研究 ( ( 王艳华 ，张敬畅 ，徐恒泳 （( 北京化工大学 理学院，北京) (!!!’ ； 中国科学院大连化学物理研究所，辽宁大连) ((*!$ ） 摘) 要：采用并流共沉淀法制备A9B C=D 甲醇水蒸气重整制氢催化剂，考察了A9 的质量分数和还原温度对催化剂 性能的影响。结果表明，当A9 质量分数为(# ’E ，还原温度为#+$ F 时，催化剂有较好的甲醇转化率及二氧化碳 选择性。,AG 结果表明，A9D 在室温下被还原为金属A9 ，在! F 开始有部分C=D 被还原。HGI 分析结果表明， A9C= 合金是甲醇水蒸气重整反应的活性中心；在( ’E A9B C=D 催化剂上出现了A9 C= 合金相，导致催化剂的活 性下降；反应过程中还原催化剂形成A9C= 合金，其活性不如相同条件下纯氢还原的。(# ’E A9B C=D 催化剂及工 业铜基催化剂的初始稳定性结果显示，在/ 6 内，(# ’E A9B C=D 催化剂上甲醇转化率保持在**E 以上，而铜基催化 剂的活性下降了( E 。 关键词：甲醇；水蒸气重整；催化剂；制氢 中图分类号： ,J*) ) 文献标识码：K ) ) 甲醇水蒸气重整制氢体系研究较多的是L5 基催 （ V ! (# (/ =1 ）。晶粒用 W:6-PP-P 方程进行计 ! ［( M * ］ 化剂 ，该催化剂有高的活性及选择性，但是由于 算。四方晶系的晶胞参数按：(B 6T. V （6 S T ）B 2 S 较高的反应温度（N #$ F ）会使催化剂中的L5 活性 . B : 公式计算，6T. 为晶面间距，6T. 为晶面指数，晶 组分微晶长大，导致催化剂失活，这对于在反应器中 胞参数 2 V X !: 。催化剂的比表面积（U0, ）采用 利用燃烧部分甲醇为甲醇水蒸气提供热量的热集成 RDYK !!! 型分析测定仪在液R 温度下测定，测 （6-2? 3=?-OP2?3@= ）体系来说是不利的。另外，从氢分 定前样品均在#/$ F 抽空处理$ 6 。程序升温还原 离角度考虑，采用高性能金属A9 膜与甲醇水蒸气重 （ ,AG ）实验中催化剂装量! ! O ，样品在*$ F KP 整制氢进行集成，是现场小规模制氢的重要研究方 气氛中处理( 6 降至室温并切换KPB Q （ (E Q ） ［+ ］