固相法合成铜铝尖晶石催化甲醇重整反应.pdf

第4l卷第8期 燃料化学学报 V01．41No．8 2013年8月 Jo唧alofFuel Aug．2013 Chemis时andrIbchnology 文章编号：0253—2409(2叭3)08J0998旬5 固相法合成铜铝尖晶石催化甲醇重整反应 郗宏娟1，李光俊1，庆绍军1，侯晓宁1，赵金珍1，刘雅杰1”，高志贤1 (1．中国科学院山西煤炭化学研究所，山西太原03000l；2．中国科学院大学北京100049) 摘要：以氢氧化铜和拟薄水铝石为原料(cu／～物质的量比为1／2)，采用固相法经过不同温度焙烧后获得了一系列cu-舢 氧化物催化剂。当焙烧温度由500℃提高到900℃时，催化剂的主要铜物种由CllO渐变为cuAJ：04，比表面积由75．0m2／g降 低至16．6 m2／g。在甲醇重整反应过程中，以QLAJ：04为主要成分且具有较高比表面积的催化剂表现了优异的催化性能。另 外，以Cu灿：04为主要成分的催化剂不经过预还原处理时，在反应过程中同时存在活性铜的释放和烧结，其催化活性呈现先 增加后降低的趋势。在本研究催化剂制备条件下，优选800℃焙烧的催化剂，其催化性能优于商业cu．zn．舢催化剂，且具有 可再生性。当催化剂不经过预还原处理时，在水醇物质的量比为1、240℃、1．01×106Pa、质量空速为1．75h。的条件下，甲醇 000．5 起始转化率为55．2％；反应进行288．3h时，甲醇转化率升高至79．3％；反应继续运行至1 h时，甲醇转化率降低至 63．9％。 关键词：cum20。；固相法；甲醇重整；缓释铜 中图分类号：0643．32+2文献标识码：A I北廿lod solid forIm廿la舯l Cu-舢spiIlelcatalyst by prep龃ed ph硒e ste锄refo珊iIlg XI Shao-junl，H0u Hong-juanl，LIGuang_junl，QING Xiao．nin91， zHAO Zlli．xianl Jin．zhenl，LIUYa-jiel”，GAO (1．胁“m胞D，cD谢锄绷f5妙，∞inP5PA础如彬D，＆fP，lcPs，死fy獬，l03000l，劬i砌； 2．咖iv绑毋D，劭m黜PA础删巧＆fP，lcP5，曰P玎咖100049，劬咖) of and boehmitewim seriesof were calcination Abs仃act：A by pseudo catalystsprepared copper(Ⅱ)hydro】【ide was main aCu／Almolarra石oof1／2．WhenmecalcinationteInperatureraised行om500℃to900℃，the me areadechnedf而m75．0to oftlle variedf而mCuOto surface compo