多壁碳纳米管负载高分散Pt-PrxCe1-xO2-δ复合催化剂对甲醇的电催化氧化作用研究.pdf

第27卷第4期 中 国 稀 土 学 报 2009年8月 OFTHECHINESERAREEARTHSOCIETY VoL27No．4 JOURNAL Aug．2009 的电催化氧化作用研究 林 叶，张世超’ (北京航空航天大学材料科学与工程学院纳米能源材料实验室，北京100191) 8稀土纳米复合氧化物作为助催化掺杂剂，将其包覆在多壁碳纳米管(MWCNTs)的表面作为 摘要：通过反向化学共沉淀法制备了P‘Cel一02 催化剂复合载体，然后使用了柠檬酸盐一KBH。液相还原法制备了粒径分布均匀、性质稳定的Pt纳米溶胶，并沉积在上述载体中得到负载型 征。使用循环伏安法对催化剂的电化学性能进行了测试。结果表明，经Pr，ce纳米复合氧化物掺杂的催化剂比传统Pt／CNT催化荆具有更低 的甲醇氧化电位和更好的耐中间产物毒化能力。 关键词：反向化学共沉淀；CeO：；镨；碳纳米管；甲醇氧化；稀土 中图分类号：0646文献标识码：A 文章编号：1000—4343(2009)04一0464一06 燃料电池是一种高效、环境友好的发电装置， 有一些新的电子学、光学和物理化学等性能。目 它可以直接将贮存在燃料和氧化剂中的化学能转 前对甲醇阳极电催化剂的改进研究分为几大方 化为电能…。以质子交换膜组件为核心的直接甲 向，分别是：Pt与其他过渡元素如Ru，Ir等的合 醇燃料电池由于其燃料来源便捷、结构简单，有希 金催化剂；Pt与过渡族金属氧化物如TiO：，Sn02 望成为新一代移动电源而备受关注；然而，低温下 以及研究非铂催化剂等，而采用稀土氧化物作为 甲醇在阳极上的电催化氧化活性不高、极化严重 辅助催化掺杂剂的研究报道并不多见。本文使用 是研究中存在的一个关键问题，需要克服较高的 多壁碳纳米管作为载体包覆纳米级稀土氧化物， 极化电势才能保证一定的反应速率。此外，铂为稀 制备了Pt．MO，／CNT型复合电催化剂，这对于研 有金属，属于有限资源，因此为了有效利用，人们 究稀土元素及其化合物的纳米材料应用，以及对 正在从对铂材料本身进行改进、加大对催化剂结 稀土资源的深化利用具有一定的科学意义和应用 构的研究、探索铂以外的新材料。近年来，以碳纳 前景。 米管为代表的新型碳材料应用于催化剂载体的研 1 实 验 究方兴未艾，商用的Pt-Ru／C二元合金催化剂尽管 在对甲醇的催化活性以及抗中间产物中毒性能方 1．1仪器与试剂 面比传统Pt／C催化剂有很大提高，但Ru为贵金 实验中所用试剂均为分析纯，氯铂酸(H：P【q· 属，仍然存在成本较高、难以大规模应用的问题。 我国具有丰富的稀土资源，由于稀土元素的4f电 子特性，稀土元素及其化合物具有许多特殊的物 理、化学、电子学和光学性能，因此在电子学、磁 性材料、贮能材料、催化等领域得到广泛应用。 学反应工程实验室提供)，硼氢化钾(KBH。， 与体相材料相比，纳米级稀土化合物在材料性能 方面有了进一步提高，并且由于纳米尺寸效应具 13箱式电阻炉(天津泰斯特仪器有限公司)， 收稿日期：2008—12—07；修订日期：2009—04—27 基金项目：北京市自然科学基金重点资助项目(2051001) 作者简介：林叶(1983一)，男，博士研究生；研究方向：纳米能源材料 ·通讯联系人(E—mail：cac@buaa．edu．cn) 万方数据 4期 林叶等多壁碳纳米管负载高分散Pt-Pr。Ce。一：O：一6复合催化剂对甲醇的电催化氧化作用的研究465 KQ3200DE数控超声波清洗器(昆山市超声仪器有NH4+存在，80℃真空干燥后，置人电阻炉中300 限公司)，HHSYll一Ni型恒温水浴锅(北京市长风℃下热处理