Cu-Niγ-Al2O3催化剂上二甲醚水蒸气重整制氢工艺条件的研究.pdf

第32卷第5期 太阳能学报 V01．32．No．5 2011年5月 ACrAENERCL气ESOLAR玛S咖CA May，2011 Cu·Ni／7-A1203催化剂上二甲醚水蒸气 重整制氢工艺条件的研究 邹卫兵1’2，潘相敏2，一，王晓蕾2，-，马建新2’3 (1．华东理工大学资源与环境工程学院，上海200237；2．同济大学新能源汽车工程中心，上海201804； 3．同济大学汽车学院，上海201804；4．同济大学环境科学与工程学院，上海2axm) 摘要：采用沉积沉淀法制备了Cu-Ni／y-她q催化剂，在连续流动的固定床反应器内，进行了二甲醚水蒸气重整 制氢反应的研究，考察了还原温度、反应温度、系统压力、气体空速以及催化剂的粒径大小等工艺条件对Cu-Ni／- 从03催化剂上二甲醚水蒸气重整制氢反应性能的影响。实验结果表明，较优的工艺条件为：催化剂还原温度为 400℃，粒径为0．45～0．90ram，反应温度为350。C，常压，气体进料空速为3240mL·(‰·h)～。 关键词：铜；镍；二甲醚；制氢；水蒸气重整；沉积沉淀法 中图分类号：0643．3 文献标识码：A 此，本文在实验室前期研究的基础上【9。¨，考察了还原 O 引 言 温度、反应温度、系统压力、气体空速以及催化剂的粒径 氢能作为一种无污染的清洁能源及能源载体，其 制取技术得到了工业化国家的高度重视。利用碳氧燃 气重整制氢反应的影响，以获得具有参考价值的工艺操 料水蒸气重整制氢，在工业规模匕是一种非常可取的制 作参数，指导该催化剂的工业化生产和应用。 氢途径，也是当前为／J、／中规模的燃料电池提供氢源的 很有吸引力的途径。氢氧燃料电池的主要产物是水，因 1 实验部分 此，具有环境友好性。液化石油气…、乙醇[2]、甲醇[3]、 1．1催化剂的制备 二甲醚[4]等氢源已经用于水蒸气重整制氢。其中，二甲 Cu．Ni／y．A1203催化剂(2Cu．1Ni一5A1203，其中2， 醚由于具有高能量密度、低碳含量以及运输和储存方便 等优势，成为车载制氢的理想燃料，而且二甲醚水蒸气 沉淀法制备。将适量’y．她03粉末(纯度≥99％，温 重整制氢反应条件温和，产氢量大，制氢装置大小均宜， 州氧化铝厂)分散于去离子水中，搅拌1h，得到悬浊 并可做成可移动的装置来满足不同用户对氢源的要 求[5叫。因此，二甲醚水蒸气重整制氢被认为是一种很 (分析纯，国药集团化学试剂有限公司)混合溶液置 有前途的催化制氢方法旧J。 于分液漏斗中，取适量Na2C03(分析纯，国药集团化 国内外对二甲醚水蒸气重整制氢的研究起步都较 学试剂有限公司)溶液置于另一分液漏斗中，在不 晚(约始于2000年)。所以，对于二甲醚水蒸气重整制 断搅拌下将两者并流滴加到上述悬浊液中，调节 氢过程的研究尚有许多问题亟待解决，就其催化剂而 pH一9．0，控制温度约为75。C，搅拌老化3h，经过滤、 言，一方面，Cu系催化剂易烧结，影响催化剂的稳定性； 洗涤至滤液呈中性，滤饼在110。C下干燥12h，经 另一方面，双功能催化剂的耦合效果也有待改进。另 500℃焙烧4h，压片，破碎过筛。 外，对于相应的催化剂体系还需优化其工艺条件，基于 1．2催化剂的表征 收稿日期：2010-11．25 建设项目(B303) 通讯作者：马建新(19舛一)，男，博士、教授、博士生导师，主要从事环境催化及氢能与燃料电池方面的研究。jxam@ttmgji．edu．∞ 万方数据 772 太 阳 能 学 报 32卷