GaPO4-LTA单晶中稠环芳烃类物质(PAHs)的制备与表征.pdf

V01．25 高等学校化学学报 No．9 2 0 0 4年9月 CHEMICALJOURNALOFCHINESEU『NIVERSITIES 1617～1620 GaP04一LTA单晶中稠环芳烃类物质 (PAHs)的制备与表征 奚春宇，李国栋，赵旭，田 野，张瑜，陈接胜 (吉林大学化学学院，无机合成与制备化学国家重点实验室，长春130023) 摘要 以y一甲基吡啶(mPy)为模板剂合成了具有A型分子筛骨架结构的磷酸镓(GaPO。一LTA)单晶，并研究 aromatic (Polycyclic LTA笼中生成的PAHs可望成为合成富勒烯的前驱体． 关键词GAP()。一LTA；热解；稠环芳烃(PAHs)；富勒烯 中图分类号0614 文献标识码A 文章编号0251—0790(2004)09—1617—04 Kroto等[1]合成的C。。因其具有新颖的结构和奇异的性质而引起了学术界的广泛关注．由于相邻五 元环的环张力相互作用，低分子量的富勒烯分子具有高曲率、高弯曲能的特点．这使得低分子量的富 勒烯固体有着独特的分子间键合和电子结构，因此近几年来引起了人们的极大兴趣[2]．采用传统的方 法如电阻加热法[引、电弧法[引、火焰法[s．6]和催化热解法[7’8]等制备富勒烯，得到的产物是以C。。和C，。为 此方法制备和分离其它低分子量的小碳笼尚未见报道．分子筛具有规则的孔道和笼，使其在纳米材料 合成了直径仅为0．4nm左右的碳纳米管，这意味着利用微孔分子筛的规则笼结构合成小分子富勒烯 是可能的． ’ 本文采用的无机微孔主体为GaPO。一LTA，其口超笼有足够的空间容纳生成的富勒烯(口笼直径为 1．31am，C。。直径为0．71rim)，笼内的模板剂y一甲基吡啶可直接作为合成小分子量富勒烯的碳源．本 谱研究发现，在一定的升温条件下，7一甲基吡啶热解可以产生种类较单一的稠环芳烃类物质．这些物 质有可能作为制备富勒烯的前驱体，进一步在主体的空旷结构内进行碳笼合成． 1 实验部分 1．1仪器与试剂 SiemensD5005X射线衍射仪，Nicolet410红外光谱仪，LDI1700激光解吸电离飞行时问 Impact ElemerTG一7热分析仪． 质谱仪，Perkin 所用的试剂均为优级纯． 1．2 GaP04一LTA的制备 mL乙二醇中并剧烈搅拌，依次加 参照文献[14，15]方法，将新制备的0．40gGaOOH加人到35 mL mL mL 入1．00 85％磷酸、2．5 y一甲基吡啶和0．5 40％氢氟酸，搅拌均匀后装入带有聚四氟乙烯衬 里的不锈钢反应釜中，在180℃晶化2d．最后，经过超声分离和去离子水洗涤后，得到大小约 收稿13期：2003．10—10． 基金项目：国家自然科学基金(批准号和教育部博士学科点基金资助． 联系人简介：陈接P／11(1964年出生)，男，博士，教授，博士生导师，从事主一客体化学与物理研究 E—mail：chemcj@mail．jlu．edu．ca 万方数据万方数据 高等学校化学学报 50mm×50miD_×50 mm的GaP04一LTA单晶． 1．3)，一甲基吡啶在主体GaPO,-LTA中的热解及产物的提取 以含有y一甲基吡啶的GaPO。一LTA晶体为起始原料，分别在真空、氮气气氛下进行高温热解反应． 实验条件和样品名称见表1． Table1 conditionsand names Pyrolysis sample conditions