蜂窝陶瓷催化剂制备方法的研究.pdfVIP

第4期 无 机 化 学 学 报 V01．17．No4 2001年7月 CHINESE 0FINORGANICCHEMISTRY JOURNAL July，2001 Pd／Ce／A1／蜂窝陶瓷催化剂制备方法的研究 田东旭。王浩静王心葵 (中科院山西煤炭化学研究所，太原030001) 本文应用溶胶，凝胶技术对蜂窝陶瓷表面进行涂层，然后负载活性组分，以CO氧化作模型反膻，考察了 催化剂干燥方法、浸涂原液类型以及助剂CeO：对汽车尾气净化催化剂活性的影响，并应用TPR、XPS等手段对 其进行表征。由催化剂活性测试结果表明：干燥方法对催化剂活性影响不大，加入分散剂的氧化铝溶胶作缦渍 原液的催化剂活性最高．同时活性评价实验结果还表明，加八CeO：作助剂的催化剂的活性明显提高，这可能是 由于PdO与CeO：之间发生的西同效应所致，xPs谱图结果显示：Ce02与Pd0之间存在饰同作用，且Pd处于较 高的氧化状态，这可能起因于从Pd到ce的电子转移作用，ce处于较低的还原状态，导致Ce．O键结合强度的 降低泔HTPR表征结果同样证实了PdO与CeO：之间存在协同效应．CeOz的引入，促进了PdO的还原，而PdO 的存在降低了CeO：表面氧的还原温度，同时此现象也支持了XPS结论。 关键词 溶胶．凝胶技术 CeOz №一TPR XPS 分类号 064332 061483+3 0614．33+2 0引言 在汽车尾气净化和燃烧催化剂中，涂层蜂窝陶瓷起到重要的载体作用，其涂层方法有采用 拟薄水铝石溶胶和T．A1：O，粉末混合浆料作浸涂原液的方法…，氧化铝悬浮浆液作浸涂原液的 方法等121。在催化剂助剂中，CeOz由于具有独特的4r电子层结构及元素可变价性，作为催化剂 助剂日益受到人们的关注。一般认为，CeO：在三效催化剂中有以下作用：(1)提高了A1zO，载体 的热稳定性，并促进了贵金属的分散，(2)由于ce4+具有可变价性，CeO：具有一定的贮氧能力， 不仅扩大了理论空燃比操作窗口，而且提高了催化剂的活性。(3)促进了水气转移反应(CO+ H：O—COt+H。)的进行。对于CeOz助剂在催化剂中的作用机理，可谓众说纷纭，莫衷一是。本 文以CO催化氧化作探针反应，考察了催化剂干燥方法、浸涂原液类型以及助剂CeO：的加人 对催化剂活性的影响，并应用TPR、XPS等表征手段，对CeOz在该反应中的作用机制作理论上 的探讨。 1实验部分 1．1催化剂的制备 以堇青石M92AhSisOts为主要组分的蜂窝陶瓷为第一载体，其部分物性参数详见表1。 1．1．1氧化铝溶胶的制备 将铝片、氯化铝和蒸馏水按一定的比例混台，在90℃加热回流24小时，制得稳定、透明的 收稿日期：2001．02．03。收修改稿日期：200l-04．10。 山西省科技攻关项目(No9821J7)。 ★通讯联系人。 第一作者：田东旭．男，26岁．研究生；研究方向：汽车尾气催化净化研究。 万方数据 ·528 无机化学学报 第17卷 表1 蜂窝陶瓷的部分物性参数 T8b】e1 Charaeteristit3ofCarrier Phydcal characteristicmain z physical eDslallinephasecomposition2M90’2AIIO|’5SiO longitudinal 90—130 strength