(Fe)ZSM—5的水热稳定性及转化甲醇为低碳烯烃的反应性能.pdfVIP

维普资讯 第 14卷 算 】 催 化 学 报 993年 1j Vo1．14 No．1 JournalofCatalysis (CUIHUA XUEBAO) Janoary 1993 (Fe)ZSM一5的水热稳定性及转化甲醇 为低碳烯烃的反应性能 V 夏清华 陈国权 王清遐 蔡光宇 (中国辩学 院女莲化学钉理研究所 ，太连 6023) ● 提 要 州XRD，ESR，MSssbauer谱，TPD，IR及连续反应等技术 ．考察r水热处理对杂原子 (Fe)ZSM一5的结构稳定性 表面酸性和对甲醇转化为低碳烯烃反应性能的影响．在承蒸汽的 影_向下 ，骨架铁易向分子筛表面迁移而使分子筛骨架向 silicalite-]转化．(Fe)ZSM-5的 表 面酸注明显弱于(A1)ZSM一5，而且酸中心以L酸为主，随着水热处理温度 的提高，B酸下降 程度大于L酸．另外 ，随着水热处理温度的提高，早醇转化的浯性 降低． √ 关键词：墨里王垃王篮：ZSM一5t卫 转化一篮型塑墅 ZSM一5沸石已广泛应用于石 油化工．杂原子 (Fe)ZSM一5分子筛也已被广泛进行了 研究，但关于其水热稳定性的研究却未见报道．本文用水热晶化法，在碱性介质 中成功 地合成了(Fe)ZSM一5分子筛，用多种表征手段对其水热稳定性进行了详细的 研 究，井 考察了它对甲醇转化为烯烃 (MTO)过程 的催化性能． 实 验 部 分 1． 杂原子 (Fe)ZSM-5的合成：按文献(1]配方进行水热合成．将处理好的原粉 加 粘结剂成型后，经0．5moI／LNH NOs交换，水洗，烘干，54O℃焙烧后即得 样 品．其 ● SiO2／Fe2O 一_-45，含铁约2％．将 (Fe)ZSM一5样品粉碎至16~35目，取一 定 量 ∞ 样 品，在~VHSV=5h (按水计算)下，分剐于400℃，500~C，600~C，700~C下水蒸 汽处理 4小时，烘干后备用．处理前均先通空气活化． 2． MTO反应性能的评价 ： 103色谱仪为基础，设计组装 J一套 固定床连续微型 催化反应装置．原料 甲醇由泵拄入，在475~C、常压下进行反应．色谱拄为 3不 锈 钢 管，长 3m，固定相为Porapak-QS，以H 为载气，流速33ml／min，由六通润在线取样 甜析． 一 3． 催化j}I样品摹征 ：XRD测定用 日本理学转靶x射线衍射仪 ，Cula靶 ，40kV， 50mA．计数8KCPS，加石墨单色器．ESR测定在 Va．rianE1ogE进 行．窜 温潮定。 】990年1i月 24日收 勒． 通讯联秉 ^． 维普资讯 倦 化 学 报 I4卷 Msssbauer谱在Elsc]nt公司的AME-50型谱仪上进行，5O毫居里”Co(Rh)为放射源， 用a—Fe。箱标定速度，室温下测谱