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采用反胶束作为纳米反应器简便合成尺寸可调的ZIF—8纳米晶体 赵晓静 方良 吴丙辉 郑兰荪 郑南峰 国家重点实验室固体表面化学协同创新中心能源材料物理化学; 化学系，化学与化学工程，厦门大学，厦门361005，中国学院 微纳米科学与技术，厦门大学，厦门361005，中国制笔东萨支研所 收到2013年7月30日;八月接受27,2013;网上公布的2013年10月31日 本文介绍了一个可合成高质量的ZIF—8纳米晶体可行的方法，即用反向胶束作为离散的纳米反应器。通过调节前体的浓度，反应温度，水的用量，和表面活性剂的结构能够方便的实现控制ZIF-8的纳米晶体精确的尺寸。所合成的ZIF—8纳米晶结构分布窄和尺寸可变。对Knoevenagel缩合反应的大小依赖的催化活性是进一步通过使用的ZIF-8纳米晶体具有不同尺寸的催化剂表现出来。这个浅显的方法为各种ZIFs纳米晶体的合成开辟了一个新的机会。 ZIF-8，纳米晶体，反胶束，催化 1.简介 沸石咪唑酯骨架结构（ZIFs），金属类的子类有机骨架（MOFs），在过去的十年中逐渐受到关注。ZIFs具有沸石拓扑结构，其中二价金属阳离子是由咪唑酯阴离子连接成四面体框架。作为研究最多的原型ZIF化合物，ZIF-8既拥有大的孔隙（11.6）又拥有小的缝隙（3.4?）[1，2]。结合其均匀密集的气孔，使ZIF-8具有特殊的水热稳定性和化学稳定性[3，4]，让其拥有许多有前途的应用，如气体存储/分离系统蒸发散[5-8]，催化[9-15]，超级电容器[16?18]，和化学传感器[19?21]。由于纳米金属有机骨架从他们相应的固体材料[22]明显表现出独特的物理和化学性质，ZIF-8尺寸和形貌的可控合成，为其在催化[23]的应用，气体分离[5,8]和分层结构，制造材料开辟了新的应用机会[24]。许多方法已被开发用于合ZIF-8的微晶，如静电 [25]，超声[26?28]，自模板的方法[29，30]，和微波[31]。为了取得ZIF-8纳米晶体中有机[溶液32-35]或水溶液[36]，一般在低浓度下，前体采用六水合硝酸锌和2 - 甲基咪唑。所获得的ZIF-8纳米晶体的尺寸分布是典型广阔分布的。制定合成均匀轻便可控尺寸的ZIFs纳米有效的发展战略仍具有挑战性。 表面活性剂稳定的水包油乳状液（即反向胶束）已经成功地用作空间 约束的纳米反应器用于控制合成各种无机纳米粒子[37-40]。因为反胶束可以为晶体生长过程中提供均匀的，孤立的密闭空间,通过反胶束中合成的纳米颗粒是均匀的，高度分散的。更重要的是，粒径可以进一步的被控制，通过改变表面活性剂的结构，前体的浓度，反应的温度和油水的比例[40]。Lin等人[41-43]在十六烷基三甲基溴/异辛烷/己烷/水反相微乳液中合成了系列MOF纳米晶体。尽我们所知，到现在为止ZIF-8纳米晶体报道，主要采用均相合成法。最近，我们已经开发出一种布里杰C10/环己烷/水反胶束体系，用二氧化硅有效地涂覆贵金属纳米粒子，壳贵金属@SiO2纳米粒子可以在高浓度下产生 [44，45]。这样一个简便和温和的反胶束系统提供了强大的平台可控合成纳米材料[40]。在这里，我们提出一个简便有效，可扩展的途径合成粒度均匀和形态优良的高质量ZIF-8纳米晶体。菱形十二面体的ZIF-8纳米晶体与分布窄度为37 nm的粒度已经成功地合成了的布里杰反胶束体系。简单地通过调节前体的浓度，反应的温度下，水的量，和表面活性剂的结构，所合成的ZIF-8的纳米晶体的大小是可控的（30-160纳米）。ZIF-8纳米晶体中所表现出来的催化性能的大小在的Knoevenagel反应中能被证明。 实验部分 2.1实验药品 Zn(NO3)2·6H2O (?99.0%)，环己烷，甲醇，乙醇，和四氢呋喃（THF）购自国药化学 试剂有限公司。2 - 甲基咪唑（97％）自Alfa Aesar购买。Brij C10，BrijC20，和Brij35自Aldrich公司购买。苯甲醛，丙二腈，和正十二烷购自百灵威科技有限公司。所有的化学品被用作无需进一步接收净化。在所有的实验中使用去离子（DI）水。 2.2实验合成 2.2.1在反胶束中合成ZIF-8纳米晶体 实验进程，取BrijC10（3.420克），环己烷 （15.0毫升）和六水硝酸锌水溶液（水溶液2.6 H 2 O（1.0毫升，1.0摩尔/升），于37℃下搅拌混合，以形成一个 透明的反胶束溶液A。 在相同的条件下制备溶液B，除了代替锌（NO3）2.6 H2O与2 - 甲基咪唑（1.0毫升，4.0摩尔/升），然后溶液B下迅速加入到溶液A搅拌，该混合物迅速变成混浊液。搅拌后2小时后，将产物进行分离，用乙醇，离心，并用乙醇洗涤数次。一小部分该产物分散于乙醇中，制备样品的SEM和TEM测量，其他部