放射性焚烧灰渣的锆英石陶瓷固化实验研究.pdfVIP

放射性焚烧灰渣的锆英石陶瓷固化实验研究 张朝彬窦天军牟涛万小岗 (中国工程物理研究院，四川省绵阳市919信箱71分箱621900) 摘 要：以焚烧灰渣化学成分为基础，以天然锆英石(ZrSi04)为固化材料，利用高温固相反应，开展了 陶瓷固化实验研究。分析不同条件下固化体的性能，以合成锆英石陶瓷为目标产物，优化固化配方；试 验了加铀焚烧灰渣的陶瓷固化。实验结果表明，焚烧灰渣中添加天然锆英石可以烧结成锆英石陶瓷固化 ’ 体，铀可以进入陶瓷晶相。 关键词：焚烧灰渣，锆樊石，陶瓷固化 引吾 在放射性废物的处理中，人们认为最合理的措施是首先将放射性废物进行稳定化处理， 然后将得到的放射性废物固化体进行最终的地质处置。对放射性废物进行有效的固化处理可 以达到三个目的：一是使放射性废物转变成便于安全运输、贮存和处置操作的固化体；二是 将放射性核素固结，阻挡放射性核素进入人类生物圈；三是减少废物的体积Il’2J。可燃放射性 固体废物经焚烧减容后，产生的放射性灰渣废物浓集了原有绝大部分放射性核素，焚烧灰渣 中的核素活度较原废物活度提高了几个数量级。焚烧灰渣的装卸、转运及存放都极易飞扬、 弥散等，扩散到环境中造成污染。因此，对焚烧产生的放射性灰渣废物就要进行稳固化处理 后，才能获得安全处置。 目前，已经发展起来的放射性废物固化处理方法主要有：水泥固化、沥青固化、塑料固 化、玻璃固化以及现在极具发展潜力的陶瓷固化或矿物固化Ij’41。陶瓷固化是通过高温固相放 应制备一种热力学稳定的、多相陶瓷固熔体，大部分废物核素直接进入陶瓷的晶格位置；一 得安全固化处型xo。。因此，矿物、陶瓷已被人们广泛认为是第二代高放废物的理想载体。 锆英石(ZrSi04)是岩浆岩、沉积岩和变质岩中常见的岛状硅酸盐副矿物。锆英石及其分解 产物氧化锆具有很好的化学稳定性、机械稳定性、抗辐照稳定性和热稳定性，能够完全满足 高放废物对其固化基材的要求I，j。其对放射性核素，特别是锕系核素有很强的包容能力，这是 由于自然界中U、n等元素可替代锆英石和氧化锆中的zr元素。因此，天然锆英石是固化高 放废物的理想固化基材p】。 针对焚烧灰渣的特性，开展了焚烧灰渣与天然锆英石进行陶瓷固化的实验研究，旨在寻 求陶瓷固化焚烧灰渣的可行性。 342 1 实验部分 1，1主要实验仪器、设备 (1)综合热分析仪STA449C型，德国菜驰公司； (2)X射线荧光仪S4型，德国布鲁克公司；‘ (3)X射线衍射仪D／maxllIA型，日本理学电机公司； (4)扫描电子显微镜JXA·733型，日本电子公司； (5)井式高温实验电炉SJJ-17B型，洛阳神佳高温窑业责任有限公司； (6)方型实验电阻炉SX2-4-10型，宜兴电阻炉厂； (7)空气灰化炉自制； (8)试样压模自制。 1．2主要实验材料 (1)锆英石(ZrSi04)96％，天然 (2)聚乙烯醇(PVA)AR国产 (3)高温试验坩埚国产 (4)其它试剂材料AR，国产 (5)焚烧灰实验自制 (6)二氧化铀(u02)固体 1．3试验内容及方法 1．3．1配方设计 以焚烧灰渣与天然锆英石为基材，设计了两组共4个配方的陶瓷固化试验，见表1。 表1实验配方 B配 U02 天然锆英 焚烧灰渣 ．％) ．％) A配方黼(wt筹燃(w等t方 (wt．％) 石(Ⅲ．％) (叭．％) Al 20 80 A2 40 60 B 6．88 53．12 40 A3 60 40 1．3．2样品制备 制备工艺流程为：原料计量配制_．粉体制备_◆坯体成型-◆煅烧呻熔体成型-◆检测。 其中，按Al～A3配方每组根据最高烧结温度不同分别烧结了9个系列温度的样品，