《二氧化硫存在下La08K02Mn095Cu005O3催化剂对碳烟的氧化》.pdf

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《二氧化硫存在下La08K02Mn095Cu005O3催化剂对碳烟的氧化》.pdf

第十六届全国稀土催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南 付名利1龚敬1叶代启1。乐向晖1黄碧纯1 吴军良1梁红2 (1华南1理工大学环境科学与工程学院,广州510006 2广州大学化学化工学院,广州510006) 摘要:利用钙钛矿复合氧化物催化荆Lao.8K02Mno95Cuo.0503氧化模拟碳烟,考 察了预硫化处理及程序升温氧化(TPO)中S02对催化剂性能的影响.采用程序升 温还原(TPR)、傅立叶红外变换光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法. XPS测试表明催化剂在0.02%S02气氛中400。C下进行4h的预硫化后0l(02.)转化 为活性氧物种(03,催化剂活性增ha;以及TPO反应气氛中合有低浓度的 S02(O.01%)也可促进催化剂的活性.可能是较高温度下高活性K的存在,有效阻 止了硫酸盐的生成和积累,减少了其对O。的消耗.催化剂在0.02%S02气氛中 300℃下预硫化超过lh以后活性却明显降低;预硫化1.5h后催化剂表面的Ol完 全消耗,01I大大减少,二者都转化为0lII(022-),其中0I基本消耗完全,导致可 用的氧源枯竭,催化剂活性降低。可能是较低温度下K存在但硫酸盐仍能形成并 逐渐积累,加快了O‘的消耗,引致催化剂TPO活性降低. 关键词:碳烟氧化;钙钛矿催化剂;二氧化硫;表面氧物种:X光电子能谱 中图分类号:X506/X513/)(70l/o“3文献标识码:A文章编号: 前言 钙钛矿型催化剂性能稳定,氧化活性高,热稳定性好,但对还原性和酸性气体不稳定; 有明确的结构,金属物种的氧化态可控,其它元素的协同作j钓较清楚,适合催化剂的分子设 计ll 化剂能表现出最好的催化活性13l。尽管燃油逐渐低硫化,但由于脱硫技术.经济的平衡性, 较长时段内柴油中仍然会含有一定的硫;加之润滑油中也含有硫元素,因而柴油车排气中仍 会含有一定浓度的s02,硫对排气催化剂性能必然会产生影响。一般的,燃油中0.05%(质量 硫0.005%的燃油则对应排气中约0.00015%的S02p刮。为了强化硫的作用,研究中通常采用 较高浓度的S02进行预硫化或者程序升温氧化(TPO)17’。研究发现,关于S02对催化剂的影 响作用有不同发现和认识。硫对催化剂的活性会起抑制作t}}j陋J;本研究的前期工作表明,一 氛下La0gKo2Mn09sCuo 0503的起燃温度降低到288C(TPO),碳黑的燃烧明显的得到促进; 但S02浓度高于0.05%后活性开始下降Pl。因此,研究硫对排气催化剂性能的影响具有理论 和实际应用意义。鉴于催化剂表面氧物种与催化剂的活性存在较强的依赖关系pJ,那么是否 是因为硫改变了表面氧物种而导致催化剂活性发生改变?这种改变的规律或趋势具体又是 作者简介:付:g,t/(1978.)男,湖南衡阳人,在读博上生,讲师,主要研究领域为机动车排气的催化净化。 广东省社会发展科技项目(20078030102006)广州市属商校科技项日(62008)资助。 第十六属全圉稀土催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南 2Mno95Cu00503通入S02进行预硫化或者TPO反应,关联硫引入 如何?因此本文对La0.8Ko 前后催化剂的氧化性、活性以及表面氧物种。 l实验部分 1.1催化剂制备 溶液,c6H807·H20为原料。用液相法使各组分混合均匀,在恒温磁力搅拌器下加热使其蒸 干成溶胶状,然后置于烘箱在80℃下干燥12h,空气中250℃分解30rain,300℃焙烧30min, 升温至500C继续焙烧30min,最后在700C煅烧6h,冷却后即得‰.890.2Mn095Cuo0503、 LaosKo.2Mno9Cuo103和LaMn03(作参比)。 1.2催化剂活性评价及预硫化 用程序升温氧化(TPO)评价催化剂的活性川(该装置也用于预硫化)。反应管为石英玻璃 管(Di=12mm)。将催化剂和碳黑按质量比为9:l,总质量为300mg在坩埚中搅拌混合后(松 接触),装入反应管

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