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ANOX的生成机理详解.ppt
第6章 NOX的生成机理 燃烧与污染控制技术 中国科学技术大学 热科学和能源工程系 林其钊 氮的来源与反应介质 空气中的N2: N?N,键能945kJ/mol 燃料中的N: N?C,键能791kJ/mol N-C和N-H,键能450 kJ/mol 受热时,燃料中的N原子容易释出 碳氢化合物火焰的燃烧反应介质 火焰面上(氧化性区域):碳氢化合物基团,燃料分子碎片 燃烧产物:H \ OH \ O 等基团 由于N2的键能以及与氮反应的介质不同有三种反应机理 热力NOx : 燃烧用空气中的N2在高温下氧化而生成的氮氧化物 快速NOx : 碳化氢系燃料在燃烧时分解,其分解的中间产物和N2反应生成的氮氧化物 燃料NOx : 燃料中的有机氮化合物,在燃烧过程中氧化生成的氮氧化物 氮的来源 反应介质 反应机理 (空气中的)N2 ——燃烧产物————?热力NOx 有机氮化合物N2 —氧化区域(火焰面上) — ?燃料NOx ?快速NOx §6-1 热力NOX 的生成 §6-1-1 热力NOX 的生成机理 热力NOX的生成机理—Zeldovich机理 空气中的N2在高温条件下的氧化,一组不分支的连锁反应进行 N2+O?k1/k-1?N+NO E1=314 kJ/mol, E-1=0 O2+N?k2/k-2?NO+O E2=29 kJ/mol, E-2=165 kJ/mol NO的生成速度为: d[NO]/dt=k1[N2][O]-k-1[N][NO]+k2[O2][N]-k-2[NO][O] N原子是中间产物,认为N原子达到稳态近似 即: d[N]/dt = 0 d[N]/dt=k1[N2][O]-k-1[N][NO]-k2[O2][N]+k-2[NO][O] [N] = {k1[N2][O] +k-2[NO][O]} / {k-1 [NO] +k2[O2]} 将上式代入d[NO]/dt得到: d[NO]/dt=k1[N2][O]-k-1[N][NO] +k2[O2][N]-k-2[NO][O] / {k-1[NO] +k2[O2]} 与[NO]相比,[O2]很大,k2、k-1属于同一个数量级,因此可以认为: k-1[NO] k2[O2] 则: d[NO]/dt=2k1[N2][O] 如果认为O2?k0?O+O处于平衡状态, 则[O] =k0[O2]1/2 则: d[NO]/dt=2k0k1[N2][O2]1/2 按照泽尔多维奇的实验结果,K= 2k0k1=3?1014exp(-542000/RT) 最后可得: d[NO]/dt= 3?1014[N2][O2]1/2 exp(-542000/RT) 式中 [O2]、[N2]、[NO]为对应组分的浓度,gmol/cm3;T 绝对温度,K;R 通用气体常数,J/(gmol.K);t 时间,s 式(8)和式(9)就是泽尔多维奇机理的NOX生成速度表达式 对氧气浓度大,燃料少的贫燃预混燃烧火焰,用这一表达式计算NO生成量,其计算结果与试验结果相吻合 但是,当燃料过浓时,还需要考虑下式所示的反应 N+OH??NO+H 式(1)、(2)、(10)一起,称为扩大的泽尔多维奇机理 从工程角度看,上述泽尔多维奇机理已经充分说明问题 所以,在讨论NO的生成与控制时,我们仅介绍泽尔多维奇机理 式(8)的意义是很简单的,由于氮分子的分解所需要的活化能较大,故该反应必须在高温下才能进行 因此,整个链式反应速度就取决于最慢的反应[式 (1)] 由式(1)、(2)可知,一个氧原子O首先和氮分子N2反应,生成一个NO和一个N 接着,N立即与O2反应,生成另一个氧化氮 也就是,每产生一个氧原子O,同时生成两个NO分子 显然,氧原子在这整个链式反应中起着活化链的作用 氧原子源于氧分子O2的高温分解,或被氢原子H撞击分解而生成 因而: k0[O2]1/2 =[O] 这样NO的生成速度可由式(8)表示 由式(9)可以看出,生成NO的活化能很大 其原因在于,式(1)中O与N2的反应比较困难 通常,氧原子与燃料中可燃成分之间反应的活化能较小,反应较快 这一情况表明,NO不会在火焰面上生成,而是在火焰的下游区域生成 只要有燃料,O就会优先与其反应,火焰面上不会有NOX大量生成 丙烷与空气的预混火焰的实验结果如图1所示 当量比?值大,表示过量空气系数?小,为富燃火焰 ?值小,过量空气系数?大,为贫燃火焰 可以看到 在贫燃火焰中,NO主要在火焰
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