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王立丹翻译
译 文原文题目:Two microporous MOFs constructed from different metal clusters SBUsfor selective gas adsorption 译文题目:构建了具有不同金属团簇结构的微孔 MOFs及对气体选择性吸附的研究 学 院: 环境与化学工程学院 专业班级: 12级化学工程与工艺(2)班学生姓名: 王立丹 学 号: 41204070223 构建了具有不同金属团簇结构的微孔MOFs及对气体选择性吸附的研究摘要:两微孔MOFs已建成不同的金属原子簇结构。由于对有丰富的活动场所,两者都表现出高度的对CH4和N2吸附容量。二氧化碳作为温室气体的主要来源一直是国际关注的焦点[1]。因此对于用来捕获和分离二氧化碳的各种材料的探索将成为工业研究中的重要问题领域,它代表了未来能源和环境的迫切需求[2]。目前主要的研究和应用集中于传统的活性炭和分子筛吸附剂,它们很难对孔的形状和尺寸进行修改或调整,以满足选择性捕获和分离各种气[3]。多孔金属-有机物框架配合物(PMOFS),作为一种新的沸石类似物,由于其可调的和可控的孔隙结构与功能,已成为选择性气体的捕获和分离的最佳选择[4-6]。直到现在,还有一些策略探讨在微结构光纤的容量和选择性上有效的提高二氧化碳吸附量,包括控制孔隙的形状和尺寸,以及对孔表面积和体积的调整,引入各种活性物孔质对进行功能和结构的调整[7]。在7之中个,最有前景和成就策略是第三个,例如,生成配位不饱和的金属中心或开放的金属部位(OMSS),和引入特定的极性官能团的(–NH2,–OH,?CF3,不协调的氮原子,灵活的C–O–C(醚基)等)在可提供的多孔框架内增大极矩,使它偏好与二氧化碳分子结合[8-9]。无疑,尽可能创建高密度、引入烷基胺OMSS组成MOFs材料在选择性吸附CO2分离时起着重要的作用。为了达到这个目的,我们可以在构造材料时使用多个金属簇亚基(如桨轮二聚铜或锌簇,三聚簇,和四聚簇)单元(次级结构单元)可通过除去溶剂的配位体的金属中心或OMSS提高协调在热激活过程中各种潜在的不饱和配位[8]。此外,它可以建立阴离子二甲胺和阳离子与封装框架锚定到MOFs [10]。这些OMSS表面或二甲胺阳离子可以大大增加MOFs材料和某些特定的气体分子之间的吸附选择性。铰链是论述中合适的配体功能的实现含有上述两PMOFS功能的实现。最近,由大量的研究证明,利用强大的均苯三甲酸(H3BTC)配体的类似物与具有C3对称组装经典桨—轮双金属团簇结构合成目标PMOFS是一种有效的策略,一系列优异的PMOFS配体已合成[11]。这些有趣的研究给了我们很大的启发,我们报告此处。PMOFS有{[(NH2(CH3)2[Zn9o2(BTC)6(H2O)3]·3DMA}n(1),和{[NH2(CH3)2][Cd(BTC)]DMA}n两种分别基于不同的金属团簇结构物与配体的合成。该PMOF1包含轴取代明轮双核锌(II)-集群和μ中心三聚氧杂锌(II)来集群作为两个不同的次级助单元结构。值得注意的是,PMOF1采用十二开的PMOPZn(II)一个多面体笼去了二甲胺阳离子的同时,与CO2,CH4和N2下的协同作用达到相同的效果。而PMOF2由阴离子经典的桨轮二聚形成框架Cd(II)与集群提供丰富的二甲胺阳离子选择性气体吸附的活性位点。Zn(NO3)2·6H2O、Cd(NO3)2·4H2O2和均苯三甲酸以及CH2PDA(=吡啶H2PDA-2,3-二羧酸)(bta-aa 2,bta-aa =1h-benzotriazole-1-acetic酸)在DMA 120°C下反应 3天产生块状无色晶体1(2)。(详情见ESI)的配体h2pda和bta-aa虽然它们不出现在最后的结构,但他们在2和1的合成扮演重要的角色。他们可作为反应调解和精细调节酸碱反应条件,促进1和2的形成。没有h2pda和bta-aa,我们只有未知粉末而没有晶体。化合物1的基本结构单元含有阴离子[Zn9O2(BTC)6(H2O)3]基于经典桨框架轮二聚体{锌(CO)4(H2O)2}和μ3氧中心的三聚体{Zn3O(CO2)6}簇为两个不同的金属簇(参见图1a-1i)中。由四个质子化二甲胺来实现阳离子电中性。相比之下,1框架类似于一个先前报道过的MOFZn9(BTC)6(OH)22(C2H8N)15(DEE)(见文献11C)。通过这种结构的详细分析,我们发现经脱气和热活化的过程可以使配合物脱水来产生Zn2+。因此,在各{Z
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