针铁矿胶体在花岗岩中通过单一饱和裂隙提高钚的运输.doc

针铁矿胶体在花岗岩中通过单一饱和裂隙提高钚的运输 摘要 α-FeOOH，在自然界中是一种稳定的氧化铁，能强烈吸收在含水层中低溶解度的钚（PU）。但是，钚在单一饱和裂隙中运输而增强α-FeOOH的胶体仍然不明。实验研究钚在不同的水流速度下，受针铁矿胶体各种浓度的影响。针铁矿纳米棒用于制备浓度为（0-150）毫克L-1的钚悬浮液α-FeOOH。实验证明α-FeOOH胶体在破碎花岗岩中并不能提高钚的运输。部分流动的239钚（RPU，M =41.5％）和与其相关的极低浓度（0.2毫克的L-1）的胶体远多于缺乏的α-FeOOH（RPU，M =6.98％）。然而，当钚迁移率开始下降时，α-FeOOH的 浓度增加至1.0毫克L-1。另一方面，流动钚的分数与水的流速逐渐增加。基于实验数据，与（α-FeOOH）相关的钚运输基础机制全面讨论了花岗岩表面的动态沉积情况，它主要由胶体粒子和不动表面之间的相互作用而决定的。这种相互作用是静电力（可能是排斥力或吸引力）、范德华力及流动的剪切应力三力的一种平衡。 1.简介 低溶解度钚通常被认为在不动的含水层中，其矿物表面的亲和力强（Kienzler等人，2009; Nitsche等人，1993; Triay等人，1996），此根据依据长距离的观察，如内华达州1.3公里到4公里含水层（Kersting 等人，1999）及马雅克（诺维科夫等人，2006）。这些观察到的距离比数厘米大得多（麦卡锡和扎查，1989; Ryan和利米勒，1996）并作为使用分布模型，由预测估计系数（KD）测量实验而得。生活中，天然胶体普遍存在（Schafer等，2012），因此在现场和实验室规模观测到的意想不到的输送距离（Cran?on等人，2010;提洛等人，2008;黑泽及UETA，2001; Missana等人，2008;佩里耶等人，2005;维尔克斯及白金南，2001）被普遍归因于胶体为钚载体。然而，这样的结果不能充分解释钚运输的增强是由胶体引起的。事实上，它仅表明流动污染物的比例在存在的胶体中比在不存在胶体中大得多（霍尼曼，1999;特纳及芬党，2007）。 在我们最近的研究中（Xie等人，2013A），与土壤胶体关联（C =0.5毫克的L-1）的流动239钚（即回收率，RPU，M =8.62％）的比例比对239钚胶体不相关（RPU，M =1.31％，C =0）大得多。这是对钚通过多孔土壤介质增强输送了有力的证据。然后下降到同一浓度，这意味着胶体在钚运输中起着一个动态的作用。另一方面，放射性污染物运移作为胶体裂缝媒体也很重要，在许多国家包括中国，作为花岗岩被选为候选基岩，为深地质处置高放废物。胶体促进污染物运移的裂缝是一个已经获得可观的关注的话题，数学模型已经发展到研究污染物在胶体联合运输饱和岩石裂隙作为分布比例功能，胶体尺寸分布及胶体沉积在岩石表面（Abdel-萨拉姆及Chrysikopoulos，1995; James等人，2005）。这些仿真作品清楚地表明，胶体可以影响在裂缝污染物的迁移，但实验证据及数据对于不同的胶体仍在积累。 正如我们所知，在地下核试验基地和核废料仓库，当制成的核装置和容器，钢铁作为一个伟大的一部分，逐渐腐蚀后，铁将非常的丰富，如果水近距离入渗，含铁纳米颗粒可以形成为一体胶体搭载四价锕系元素的类型（Z?nker和亨尼格，2014年）。作为稳定的铁的氧化物之一，针铁矿 （α-FeOOH的）在天然地下环境中可能作为地下水胶体形式而存在（麦卡锡和 扎查，1989），其中有许多放射性核素可以吸附上（Naveau等人，2005;Sanchez等人，1985; Sherman等人，2008;捷捷林等人，2004;冢本等人，2006），并负责钚（Ⅳ）对铁表面上的结合氧化物在高pH值（。贝格等人，2014; Lujaniene等人，2006）。 因此，与土壤胶体组成的粘土纳米粒子对比，是否以及推广α-FeOOH的胶体何种用途 能增强钚在地下水中的调集和运输仍不清楚。在这项研究中，对钚运输行为进行了检查，在没有和存在α-FeOOH的不同浓度的胶体中发现α-羟基氧化铁通过在花岗岩饱和单裂隙中提高钚运输的作用。 2.材料和方法 2.1.花岗岩 花岗岩是从罗布泊中采集的，它的矿物成分利用X射线衍射进行检测（D / MAX-2400检测日本理学公司制），包含61％的石英，13％斜长石，6％正长石，1％方解石，7％氯酸钠，2％的白云母，9％的黑云母和1％的未被发现的矿物质。花岗岩有一个带负电荷的表面，pH为8.5以下，通过它的胶态纳米颗粒的pH值IEP（2.75）所指示。详细的结果显示在我们以前的研究（谢等人，2014年）。 散装花岗岩制成长度为150毫米，直径为50毫米的圆柱体。通过使用0.1毫米塞（塞规，KEINPr?zi