毕业论文--ch4合成气在连续式步阶反应器上直接合成c2+含氧化合物的研究.docVIP

CH4-合成气在连续式步阶反应器上 直接合成C2+含氧化合物的研究 摘 要 从节能减排、清洁环保及CH4-合成气的利用角度来看，CH4-合成气低温转化直接合成含氧有机物是研究领域最具挑战性的课题之一。本课题组采用了两步梯阶转化工艺，其核心思想是首先使CH4在催化剂表面解离，生成表面CHX物种；然后再通入CO2(CO)与表面CHX物种反应生成含氧化合物。本文借鉴两步法，在前期研究的基础上，重点研究了CH4-合成气直接转化合成C2+含氧化合物的反应，调变催化剂以获得更高的催化活性。本文采用等体积浸渍法制备了Cu-Co基催化剂，在连续式固定床两步梯阶反应装置上，对制备的所有催化剂进行了活性评价，利用表征手段XRD、NH3-TPD、H2-TPR、BET等对催化剂测试，并结合活性数据和各种表征结果进行了分析。 主要研究结论如下： （1）适宜的中强酸强度和酸量有助于CH4-合成气直接转化合成C2+含氧化合物的反应，强酸阻碍了该反应的进行。 （2）负载在载体TiO2上的金属颗粒，在高温还原后，与载体间的适度相互作用及活性金属Cu和Co在载体上良好的分散性与还原性，提高了Cu-Co/TiO2催化剂的催化活性。 （3）催化剂表面上高度分散的CuO微晶颗粒有利于催化加氢和脱氢反应的进行，对CH4-合成气转化反应有重要的促进作用。 （4）负载在不同载体的双金属Cu-Co催化剂上C2+含氧化合物的选择性和时空收率的高低顺序为Cu-Co/TiO2、Cu-Co/Al2O3、Cu-Co/SiO2。 （5）先浸渍Cu后浸渍Co的催化剂的催化性能最好，其C2+含氧化合物的时空收率较高可达19.92 mg·gcat.-1·h-1，选择性为74.62 %。 （6）浸渍顺序对催化剂酸性的影响较大，先浸渍Cu后浸渍Co的方式有利于中强酸的产生，而Cu-Co同时浸渍的方式有利于强酸的形成。中强酸有利于CH4-合成气转化反应，而强酸阻碍了该反应的进行。 关键词：甲烷，合成气，直接转化，C2+含氧化合物，Cu-Co催化剂 SYNTHESIS OF C2+ OXYGENATES FROM CH4 AND SYNGAS BY A CONTINUOUS STEP-WISE REACTOR ABSTRACT From the perspective of energy-saving emission reduction, clean environment and the utilization of CH4-synthesis gas, CH4-syngas conversion directly synthesis of oxygen-containing organic compounds in low temperature is one of the most challenging topic in research field.Our research group proposed two step ladder conversion process,Its core idea is to first make CH4 in the catalyst surface dissociation,generation of surface CHx species;And CO2 (Co) generation of oxygen containing compounds with the surface CHX species response.On the basis of previous research, we studied the direct synthesis of C2+ oxygenates from the CH4 and synthesis gas by the lights of the new technology, and focused on the catalysts improvement to enhance the catalytic property in this dissertation. Cu-Co Catalysts were prepared by equivoluminal impregnation method. The activity of all the catalysts was evaluated in the fixed bed reaction device with a continuous, stepwise reactor. Then these catalysts were characterized by the techniques of XRD、