表面等离子共振的单金属纳米粒子.doc

表面等离子共振的单金属纳米粒子 在金属纳米粒子，称为表面等离子激元的集体振荡电子（ SP公司）可以通过光激发。这些基本电子激发是经过广泛研究的主题，这两个基本应用 在可见光紫外光光谱的显光学共振。所述振荡，也就是说，SP能量，基本上是由金属的介电特性和周围介质确定形状，所述粒子的大小和。集体振荡局部领域的一个大的谐振增强（SERS ）[2] ，，在光学镊子[4] ，一般的局域态光子密度的操作。 SP的由它去相位时间T的关键影响，作为SP共振的均匀线宽。例如，的失相时间以及局部场增强因子JFJ之间的关系由给出。这种关系是非线性光学效应特别重要：既有效三阶金属粒子[5]的敏感性和有效的SERS截面成正比。微观上，在SP去相位时间是由SP的耦合到所述电子 - 空穴对的连续体[1]的控制，并通过辐射阻尼，即，SP的衰变到光子[5]，这是在大粒子的半径以上重要约。 10纳米。第一相移机构由散装电子散射过程的强烈影响[7];此外，电子散射面被认为是为小颗粒，以大小低于R 10纳米，或用于高表面态密度，其中，化学界面阻尼是非常重要的 尽管T 2，或了解SP的衰减和局部场增强 非均匀加宽可能是由于单个粒子的形状，大小，表面结构，和节点环境引起的。非线性光学技术，用于测量均匀增宽失败在目前的情况下：例如，光谱烧孔，需要使得比总的线宽要小得多，， 测量? 2极其困难的由于SP被认为是10飞秒的数量级上，因而太短而可靠地解决现有的激光脉冲与此相反，它规避出现有为不均匀加宽选择单粒子空间使用的近场显微镜的分辨率亚波长。这种方法是通过最近光子扫描隧道显微镜（ PSTM ）的实验已证实，从单个金属颗粒的光散射，在选定波长鼓励 在此信，我们使用的近场光学天线效应来测量的单个金纳米颗粒SP的线的形状。我们提取均匀增宽，即移相时间不同空间隔离的颗粒。我们发现了8 fs的典型退相干时间。个别纳米粒子从该值的偏差由假定在本地纳米环境粒子对粒子的变化进行解释。我们也观察到这是由电磁耦合紧密地躺在??颗粒之间解释双见顶线形状。基于米氏理论计算的支持我们的结论 图1示出的实验装置。的可调CW激光器照射通过扫描近场光学显微镜（ SNOM ）的锥形Al涂敷纤维尖端的样品。光纤尖端具有约80纳米的孔径直径。样品是在200纳米厚含金球体的典型R 20纳米嵌入在电介质的溶胶 - 凝胶的TiO 2矩阵[10]具有2.19的折射率的半径的复合膜。在基质中的颗粒的体积填充因子为3％。图的上半部分。图2示出了样品的远场消光谱，表现出非均匀展宽的SP谐振在1.96 eV和发病带间吸收在2.38电子伏特。在近场光学显微镜的设置，通过复合膜发射的辐射由一个硅光检测器固定在支承膜的1 mmthick玻璃基板的背面进行检测。尖端开口与样品之间的距离保持在由剪切力控制为7nm 图。 1.示意图设置：激光光被耦合到该被保持在复合的TiO 2膜之上7纳米的Al涂敷纤维尖端。虚线表示光纤的近场线;箭头表示由光检测器检测到的散射辐射。 在五个不同的光谱位置拍摄SNOM图像示于图。图2（a ）-2（ e）所示。绘图是透射光强度跨越750 3 750纳米2的表面积扫描。图2 （ c）中，以2.00电子伏特的光子能量接近远场的SP共振的峰值取，显示提高在纳米颗粒中的扫描区域的中心的空间位置传输。图2（a ）和2（ e）表示，该传输消失失谐。类似的谐振增强也观察到在其它颗粒的空间位置，达到高达2.5的增强因素相对于背面研磨强度。增强效果解释如下：当在光纤尖端孔径的近场的微粒，其SP谐振是通过从前端的瞬逝光模式激发而放射出传播模式观察到在远场中。在这个意义上说，该粒子充当“天线”为SNOM尖端的近场 在近场光学显微镜的高空间分辨率允许我们采取单个纳米颗粒的透射光谱。图3（a）表示与光纤前端固定一个特定的颗粒之上测定的光谱分辨的传输（在下面通过＃1表示）。我们这里绘制的相对传输吨，即，所发射??的强度有和没有在SNOM尖端的近场的粒子的比例;吨。 1从而指示传输的增强。图3（a）示出在远场的SP带（虚线）的光谱位置上有峰，用线宽是显着更窄。评估近场光谱，我们注意到，由粒子再辐射场的强度可以通过近场散射效率是共振由SP增强来描述[6]。的发送的频谱线的形状辐射从而直接反映了SP的，这意味着，这里介绍的实验中可以访问的均匀线宽和在个别纳米颗粒的表面等离子体的峰值位置。例如，这会产生粒子＃1个G坎?? 180兆电子伏和E峰 1.95电子伏特，分别为[（FWHM）半峰全宽。在时域中，G坎 180兆电子伏对应至T 2 7 FS的SP的失相时间。 为实验谱与理论的比较，我们考虑近场散射效率[6] Q的NF。在我们的情况下，电偶极子辐射（Mie理论膨胀系数的1 [1]）是占主导地位，使Q NF几乎正比于远场