浅析镧、铁共掺杂TiO2 -石英砂复合光催化材料的制备及性能研究.docVIP

浅析镧、铁共掺杂TiO2 /石英砂复合光催化材料的制备及性能研究 　　1 引言 　　TiO2 　　光催化材料因具有良好的光催化性能、化学稳定性、低成本、工艺简单和无毒无害等特点，在环境保护、空气净化和废水处理方面引起广泛关注。大量研究表明，通过离子掺杂改性和载体固化等方式，既可提高TiO2光催化活性，又解决了反应后滤料分离回收等问题。目前，常见离子掺杂主要以过渡金属离子和稀有金属离子为主，由于掺杂离子具有协同作用，双元素或多元素的共掺杂可以进一步提高催化效能;石英砂作为滤料广泛用于水处理技术，一方面因其具有机械强度大、吸附性能强、比表面积大、再生性能好等特点而常被用作催化剂载体;另一方面，可以利用石英砂的较强吸附能力，将水中污染物吸附到催化剂表面，为光催化降解提高较高浓度的微环境。本文采用超声强化溶胶-凝胶法，制备了La、Fe 共掺杂TiO2 /石英砂复合光催化剂，通过X 射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS) 和扫描电子显微镜(SEM)等测试手段对复合材料的理化性质和微观结构进行了表征分析，以TNT 为目标污染物，考察了焙烧温度和La、Fe 掺量等因素对复合材料光催化活性的影响。 　　2 实验 　　2. 1 La、Fe-TiO2 /石英砂复合光催化材料的制备 　　2. 1. 1 石英砂的预处理 　　用去离子水反复冲洗石英砂( 粒径为100 目)，去除表层的杂质，依次用稀盐酸、氢氧化钠和无水乙醇浸泡2 h，再用去离子水反复冲洗至pH 值= 7，置于恒温干燥中100 ℃下烘干，待用。 　　2. 1. 2 复合光催化材料的制备 　　常温下，将35. 5 mL 无水乙醇缓慢加入24. 0 mL钛酸丁酯中，缓慢滴加4. 1 mL 冰醋酸(抑制剂)，并用浓盐酸1. 0 mL 调节pH 值为2. 0，磁力搅拌30 min，超声20 min，得到A 液;将15. 5 mL 无水乙醇和3. 5 mL蒸馏水混合，称取一定量的硝酸镧和硝酸铁溶于混合液中搅拌，待充分溶解后得到B 溶液。将B 溶液逐滴滴加到A 溶液中，磁力搅拌30 min，超声20 min，得到淡黄色的TiO2溶胶。将预处理好的石英砂( 称取10 g)，缓慢加入已制备好的TiO2溶胶中，磁力搅拌10 min，超声5 min，于自然条件下陈化6 h，置于100 ℃下恒温干燥箱中干燥2 h，待样品冷却后，置于马弗炉中450 ℃恒温焙烧2 h，得到得到x% La、y% Fe-TiO2 /石英砂光催化材料( 其中x% 表示La 掺杂摩尔分数、y%表示Fe 掺杂摩尔分数)。 　　2. 2 复合光催化材料的表征 　　采用XRD-6100 型X 射线衍射仪(日本岛津公司)测试了复合材料的晶体结构;采用TU-1901 型光谱仪(北京普析公司) 测定样品的紫外-可见漫反射吸收光谱;采用S-530 型扫描电子显微镜(日立公司) 观察了样品的表面微观形貌;采用X 射线能谱仪(EDAX 公司)测量了样品的元素组成及含量。 　　2. 3 复合光催化材料光催化降解实验 　　光催化降解实验在SGY-1 型多功能光化学反应仪(南京斯东柯电气设备有限公司) 中进行:配置初始浓度为50 mg /L 的TNT 标准溶液500 mL，称取1. 0 g制备好的复合光催化剂置于其中，经超声分散10 min后，加入光化学反应器底部，通氧并流速控制为100 mL /min，打开磁力搅拌开关，使催化剂处于悬浮状态，然后通入循环冷却水控制反应温度，开启高压汞灯(500 W)，并预热15 min;反应过程中每隔20 min 取一次样，经离心分离5 min 后，取上层清液，使用UV759型紫外-可见分光光度计(上海圣科仪器有限公司) 测定离心液中TNT 的剩余浓度(测量波长为420 nm)。 　　3 结果与讨论 　　3. 1 La、Fe-TiO2 /石英砂复合光催化材料的表征 　　3. 1. 1 XRD 分析 　　实验测得石英砂、TiO2、TiO2 /石英砂和1. 5% La-TiO2 /石英砂、1. 5% La、0. 5% Fe-TiO2 /石英砂的X 衍射谱图。与纯TiO2相比，TiO2 /石英砂、1. 5%La-TiO2 /石英砂和1. 5% La、1% Fe-TiO2 /石英砂的X衍射谱图变化不大，在2theta; = 25. 3deg;处都显示出锐钛矿型TiO2的特征衍射峰，在2theta; = 27. 4deg;处没有显示出金红石型TiO2的特征衍射峰，表明生成的TiO2都为锐钛矿型且成功负载到石英砂上。掺杂La 后，复合材料衍射谱图中TiO2锐钛矿相峰变弱变宽，根据Sch