乙烷CO2氧化脱氢Cr基催化剂的制备及性能研究.pdf

第十一届全国青年催化会议论文集 文章缩号l PB．082 乙烷C02氧化脱氢C卜基催化剂的制备及性能研究· 史雪君，季生福¨，李宁，王开，李成岳 (北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，北京 100029) 关键词：乙烷，二氧化碳，氧化脱氢，整体式催化剂，铬 近年来，人们开始探索以引起温室效应的气体C02作为一种温和氧化剂用于乙烷和丙烷的脱 氢反应。C02的引入不仅可以抑制烃分子的深度氧化，提高产物的选择性，而且可以减少温室气 体的排放，同时，还可以将C02转变为化工原料的碳源，因此引起了人们的高度重视【心J。对于C02 氧化乙烷脱氢反应，在已经研究的各种催化剂中，Cr-基催化剂表现出了较好的催化性能【3i。目前 大量的研究集中在负载型催化剂的研究上，而填装负载型催化剂的催化反应器存在床层压降高、 扩散阻力大和传质、传热性能差等缺点。与传统负载型催化剂相对比，金属基整体式催化剂具有 良好的传质、传热性能，并且有利于催化反应工艺的改进、过程的强化及反应能量的综合利用等 优点，因此在催化领域中有着很好的应用前景【41。 质量分数为2．5％时，在2 是催化剂中Cr203物相的衍射峰，并且随着Cr含量的增加，Cr203晶相衍射峰的强度也逐渐增强。 (JCPDS 个衍射峰，为丫．A1203衍射峰(PDF 发现FeCr和a．A1203的衍射峰强度随Cr的含量的增加而降低。 和700℃时，C02氧化乙烷脱氢制乙烯的催化性能。由表l可见，随着反应温度的升高，乙烷和 二氧化碳的转化率都有不同程度的提高，但乙烯的选择性变化不大，这表明升高温度有利于活化 乙烷，而对CH。和积炭等副产物的选择性影响不大。催化剂的活性除了与反应温度有关外，也与 催化剂上活性组分的含量有关。对于Cr／SBA．15催化剂随着Cr含量的增加乙烷的转化率增加， 敷到FcCrAI合金薄片上后，当Cr含量低于5％时，金属基Cr／SBA—l5／A1203／FeCrA!催化剂上乙 烷的转化率要高于相同含量的Cr／SBA-15催化剂。 PR--199 第十一届全国青年催化会议论文集 【n．I)富每Iu— 20(。) 图1Cr／SBA．15催化剂的XRD图谱．图2 A1203／FeCrAI和Cr／SBA．15／FeCrAI催化剂的XRDI图谱 (a)SBA-15；(b)2．5Cr／SBA-15；(c)5．0Cr／SBA-15； (a)A1203／FeCrAi；(b)2．5Cr／SBA-15／A1203／FeCrAI； (d)7．5Cr／SBA-15；(e)10Cr／SBA-15 0Cr／SBA·1 A120ffFeCrAI；(e)15／A1203／FeCrAI 表I 不同Cr含量的Cr／SBA-15／FeCrAl催化剂在C02气氛下乙烷脱氧的催化性能 Conversion(％)Selectivity(％)Yield(％) 催化剂 T／℃ C2H6 C02 CH4 C2H4 C21-14 650 19．62 9．23 3．5l 95．49 18．73 2．5Cr，SBA-l5