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淮 阴 工 学 院 毕业设计(论文)开题报告 学 生 姓 名： 刘俊 学 号： 1121618316 专 业： 化学工程与工艺 设计(论文)题目： 酸性催化剂对乙酸直接酰肼化反应的催化性能研究 指 导 教 师: 孙 永 明 2016 年 3 月 4 日  毕 业 设 计（论 文）开 题 报 告 1 固体酸催化剂 ? 酸碱催化剂中的一类重要催化剂，催化功能来源于固体表面上存在的具有催化活性的酸性部位，称酸中心。它们多数为非过渡元素的氧化物或混合氧化物，其催化性能不同于含过渡元素的氧化物催化剂。这类催化剂广泛应用于离子型机理的催化反应，种类很多（见表）。此外，还有润载型固体酸催化剂，是将液体酸附载于固体载体上而形成的，如固体磷酸催化剂。 与固体酸的催化行为有重要关系的性质是酸中心、酸强度和酸度。表面上的酸中心可分为B-酸与L-酸（见酸碱催化剂），有时还同时存在碱中心酸强度，可用哈梅特酸强度函数H0来表示固体酸的酸强度，其值愈小，表示酸强度越高。酸度，用单位重量或单位表面积上酸中心的数目或毫摩尔数来表示，称酸度。在同一固体表面上通常有多种酸强度不同的酸中心，而且数量不同，故酸强度分布也是重要性质之一。由某些固体酸的酸强度范围,可知SiO2-Al2O3、B2O3-Al2O3等均有强酸性,其酸强度相当于浓度为90%以上的硫酸水溶液的酸强度。不同的催化反应对催化剂的酸强度常有一定的要求，例如在金属硫酸盐上进行醛类聚合、丙烯聚合、三聚乙醛解聚、丙烯水合,有效催化剂的酸强度范围分别为H0≤3.3,H0≤1.5，H0≤-3，-3H0+1.5。在同类型的催化剂上进行同一反应时,催化活性与催化剂的酸度有关，例如在SiO2-Al2O3上异丙苯裂解，催化活性与催化剂的酸度有近似的线性关系。固体催化剂绝大多数为多孔物质，除应考虑其表面的酸功能外，还必须考虑孔隙构造对反应物的扩散及传热过程的影响。例如对于烃类反应，设计了许多具有规整孔结构的固体酸催化剂，如具有管状和笼状孔道的分子筛催化剂，具有层叠结构的半晶态的铝硅酸盐或硅酸盐催化剂。 毕 业 设 计（论 文）开 题 报 告 和经济效益。 虽然与传统的杀虫剂相比，吡嗪酮具有许多优点，但由于合成路线较长，工艺过程复杂，导致吡嗪酮成本较高。与目前广泛使用的防治蚜虫农药吡虫琳相比，农民用药成本较高，因而推广难度大。直到2001年，由于发现吡虫琳对蜜蜂有毒，引起欧美等发达国家的重视，蜜蜂有传花授粉的作用，对蜜蜂有毒意味着对大多数的植物可能产生负作用。开发推广环境安全性更高的替代农药己成当务之急。吡蚜酮作为一种高效、低毒、杀虫活性高、对主要益虫无害的新品种受到了重视，对其的合成研究将带来很大的社会和经济效益。 2．国内外相关研究进展 在已报道的1,3,4-噁二唑-2(3H)酮衍生物的合成方法是在酸性催化剂的作用下先将羧酸变成酯，再与水合肼结合形成酰肼，酰肼与光气作用成环得到1,3,4-噁二唑-2(3H)酮衍生物，酯化反应过程中会形成副产物，收率较低，而且能耗也过高，不符合绿色化学和原子经济型反应发展的趋势。 其反应路线如下所示： 国内外也有报道用固体光气替代光气合成噁二唑酮，并对反应温度、反应时间、物料比及缚酸剂等影响因素进行了考察研究，得到在最佳的反应条件下，噁二唑酮的产率可达82％以上，但是反应过程中原料转化率偏低，溶剂利用量过大、损失过多，产品纯度偏低，需分离提纯才能利用。在以上研究的基础上，提出两相法合成噁二唑酮，产品纯度高、处理简单，通过对工艺条件的研究，使噁二唑酮的产率可达85％以上。 利用固体光气的优点：光气为气体沸点低、挥发性大、剧毒，是非常危险的化学品，，在很多国家已经禁止或限制其使用，光气还不易运输储存，只能在厂区现用现制。固体光气，简称BTC ，为带有刺激性气味的白色结晶固体,室温下稳定，热稳定性高，因此在运输和使用过程中极为安全。BTC的反应活性和光气类似，可以代替光气和醇、醛、胺、 酰胺、羧酸、酚、羟胺等多种化合物反应, 还可以经环化缩合制备多种杂环化合物。采用固体光气代替光气进行环合反应，结果表明，固体光气与亲核体发生反应的条件温和，所得产物的收率与光气反应时更高，并能有效消除光气的危险性，在生产中具有较广泛的应用前景。 其反应路线如下所示： 本课题以乙酸为原料直接转变为酰肼，再利用固体三光气成环制备出5-甲基-1,3,4-噁二唑-2(3H)-酮，考察反应温度、反应时间、物料比及缚酸剂等因素对产品收率的影响。 其反应路线如下所示： 吡嗪酮目前国内已有几家单位宣布开发成功，但是其合成工艺中还存在