新型碳材料制备中碳化温度的影响.pdf

第十一届全国青年催化会议论文集 文章编号：PB。085 新型碳材料制备中碳化温度的影响· 王羽，林莉，朱月香¨，谢有畅 (北京分子科学国家实验室，分子动态与稳态结构国家重点实验室，北京大学化学与分子工程学 院，北京100871) 关键词：中孔碳材料，可控制备，碳化温度 中孔碳材料具有比表面积高、孔径分布适宜、化学惰性和机械稳定性良好等诸多特点，近年 来在新能源的开发利用中发挥了重要作用。许多研究表明，将中孔碳材料用作电化学双层电容器 的电极材料、燃料电池中的催化剂载体和锂离子电池的储锂材料，可获得比以微孔为主的碳材料 更优异的性能。此外，用中孔碳材料担载Pt、Pd等催化剂可有效地提高这些贵金属的分散度，从 而提高了相应催化反应(例如硝基苯加氢和乙基葸醌加氢反应)的活性IIl。 在已报道的制备方法中，以中孔氧化硅(如SBA．15等)为模板可制备出孔径规则的中孔碳 材料，受到许多研究者的关注¨J。但该方法中作为模板的中孔氧化硅的制备并不便利，影响了该 方法的经济性。在本组近期的工作中，我们以常见的多孔氧化铝为模板。制备出单层或双层碳均 匀覆盖在氧化铝表面的碳／氧化铝复合物，进而得到了中孔率极高且形貌可调节的中孔碳材料12J。 但是在我们调研的文献中，类似的以碳／氧化物复合物为前体制备中孔碳材料的研究还较少， 对于氧化物的作用还有待更深入认识，对于制备过程中各闪素的影响尚缺乏系统研究pJ。本文以 丫．A1203为载体，以蔗糖为碳源，初步考察了碳化温度对所得碳材料的影响。 1．实验部分 首先，将拟薄水铝石在600oC焙烧制得T．A1203，并于800oC预处理。所得A1203在蔗糖水 溶液中浸渍后，于90oC水浴蒸干，得到蔗糖单层分散在氧化铝表面的复合物，其中蔗糖含量为 oC和800oC碳化，得到碳均匀覆盖在氧 A1203。之后，将此浸渍产物分别于600 0．409Sucrose／g oC 化铝表面的碳／氧化铝复合物，再经多次浸渍和碳化得到单层或双层碳覆盖的复合物(其中600 oC碳化样品为二次浸渍，即单层碳覆盖)。将不同温 碳化样品为四次浸渍，即双层碳覆盖；800 度下碳化得到的碳／氧化铝复合物相应地命名为CCA．600和CCA．800。最后，把碳／氧化铝复合物 于HF溶液中浸泡，除去载体A1203，得到相应的中孔碳材料，并依照前体的命名分别将其称为 MPC．600和MPC．800。 将上述CCA．600、CCA-800、MPC-600和MPC．800几个样品进行77K时的N2吸附一脱附 K温度下，以 ASAP2010型物理和化学吸附联合仪上进行的。在77 表征，测试是在Micromeritics 静态法测量脱附处理后样品的吸附一脱附等温线。采用BJH模型，利用B．E．T．公式计算出样品的 比表面积，利用Kelvin公式计算出样品的孔径分布，并积分算得样品的孔容积。 2．结果与讨论 高比表面积和高中孔率是通常用来衡量中孔碳材料性能的两个重要标准。由表l中SBET数据 ”通讯联系人：朱月香，E-mail：zhuyx@pku．edu．饥 PR--203 第十一届全国青年催化会议论文集 中微孑L孔容仅占总孔容的4％，而MPC．800中则几乎测不出微．TL-孑L容数据。由此可知，以上述方 法制得的中孔碳材料性能是比较优越的。 表1 不同碳化温度所得前体复合物和中孔碳材料的织构 4 Totalvolumewith volumein pore microporepore parentheses