关于用地下粘土处理高级别长寿命的放射性废物的地球化学研究进展.doc

关于用地下粘土处理高级别、长寿命的放射性废物的地球化学研究进展 文摘: 长期以来处理高级别、长寿命的放射性废物的一种方法是限于在地层深处。这种方法用在法国，尤其是在位于巴黎盆地东部的155 - Ma -侏罗纪粘土的形成的研究。十五年的研究和地下实验室的建设提供了大量的数据，从科学的角度给予地质处理可行性的评估。地球化学在这方面的研究具有重要的意义,因为他们提供地质介质的特点、废物的长期行为和工程系统的基本信息。 2005年出版由 Elsevier B.v. 关键词:放射性废物;粘土;地球化学,物理现象 1、简介 法国国会1991年12月30日通过了一项法令：设立研究所需的高层次、长寿命放射性废物的长期管理，以备解决方案的主要领域。这三个研究途径,实行15年为一个周期,所列的行为包括一个深部地质处理可行性研究,负责指导Andra,即法国国家放射性废物管理机构。 为了进行该计划，准备于2005年提交报告，包括研究工作报告和不同科学领域的可行性研究报告。物质的特性和行为,围岩性质和反应活性对现在和未来全球地质条件和环境的框架的干扰,并建模与仿真工具的主要议题是Andra计划的科学家关注的焦点。观测，数据采集,实验结果与数字模拟，已开发利用地表实验室设备和基地调查。他们从法国和国际科学界的强烈参与中受益。 已经选定了一个地质现场建造地下实验室,在（法国）巴黎盆地的东部。实验室的围岩是130米厚,500米深Callovo-Oxfordian(155毫安)粘土形成（硅质粘土岩）显示出一大规模的水平范围和低渗透率(5 d 10 13 到 5 d 10 14 m/s)。 处理设施设计(图1)包括多重屏障系统,目的是阻止他们利用或限制他们转移到生物圈的影响到可以接受的水平。这些屏障是: -地质构造 -引爆附近密封装置, -工程障碍,包括废物堆积,用过的燃料和他们的外包装、缓冲区和回填材料。 这些不同的屏障,以及他们在一个潜在的处理的长期演化的行为已经被查处。主体形成的历史和超过1万年前的处理进化过程可能涉及的主要的相互作用和界面过程的地球化学方面特别受到人们的重视。 2、主体形成的地球化学特征 Callovo-Oxfordian 硅质粘土岩的特点低渗透性和孔隙度范围在15% ~ 18%之间。孔径分布范围主要在10 ~ 100纳米。其有机质含量的分子分析表明,这种形成是在温度不高于35-40 ℃的地质历史时期。 Callovo-Oxfordian 硅质粘土岩的孔隙水的地球化学组成的放射性核素迁移的评价和参与处理的材料的耐久性（例如钢铁、混凝土和玻璃)是一个重要的输入数据。空隙水化学评价中遇到的主要困难源于硅质粘土岩的含水量低。为了解决这个问题,可以直接分析来自岩芯样品的参数(如含水量、地球化学孔隙度、阴离子浸出吸附、离子交换能力和吸附离子数、部分气体的压力和同位素分析。),以及其他地球化学模拟所获得一些数据。该数值模型主要基于假设孔隙溶液与某些矿物的平衡。基于他们的结晶样品观察可能控制的阶段。结果表明，孔隙水的化学变化显示非常有限，垂直（ Callovo-Oxfordian形成厚度:130米)或横向相距超过10公里且位于不同的钻孔。孔隙水一个主要的特点是中性PH值 (7.0)低,Eh值(150mv)和低碱度。 孔隙水的地球化学特征,以及成岩矿物,对过去的地质历史的评价和溶质迁移机制的条件在地质系统操作性的评估有重要的意义。 天然同位素示踪剂的研究允许获得一些详细信息元素的来源以及约束水文地质特征。更具体的说,δO,δH,Cl, δCl和δB表明，上层和底层含水层的成分对比表现出 Callovo-Oxfordian形成的扩散障碍(图2)(Lavastre等问题,2005)。放射性示踪剂(Cl,He)表明,深层含水层中的水是数百上千年以前的。 天然示踪剂(更具体的是Cl和δCl)和相关实验结果证实溶质扩散转移占Callovo-Oxfordian形成的主导地位。 这些数据集使我们得出的结论是Callovo-Oxfordian是一种有效的屏障,并且通过扩散动力形成130米厚的溶质是非常慢的。 此外, Callovo-Oxfordian形成的成岩矿物的同位素特征表明，他们仍然承担其原始的海洋标签，从而表明后期成岩作用非常有限，在此形成的流体—岩石相互作用的程度仍然是相当大规模的。 在地下实验室的现场正在进行致力于确认岩芯样品大规模获得的地球化学资料（孔隙水化学成分，扩散性能）。 3、放射性核素在沉积粘土地下处理形成的流动环境 运输过程中最重要的是开发一种模型来评估运输绩效。然后，重点放在放射性核素的行为,包括水碱基在矿物表面的吸附力、离子扩散系数和可靠的孔隙度。 水的形态与整个计划设计的第一个主题包括：(一)孔隙水成分。(二)放射性核素的形态和处理条件下