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有机废水超声降解动力学研究;第一章 绪 论 ;第二章 声化学反应主动力－声空化 ;使液体产生空穴的最小声强或声压称为空化阈，对理想的液体，假设液体表面张力系数为σ，静压为Ph，蒸汽压为Pv，空化泡中气体压强（包含蒸汽压）为Pg，从理论可推导要产生半径Re的空穴，所需的阈值声压PB应为: ;可以证明，对于较大空化泡，Ph2σ/Re ，则有 相反对于较小的空化泡，Ph2σ/Re ，则有 把上式用于纯水时，可认为分子距离增大到超过Van der Walal’s距离（Re=4×10-10m）时，水中就产生空穴，又σ＝0.074N·m-1，Ph=1.013×105帕，从上式即可得到PB=1.52×108帕, 而实验测得的最大声压阈值为2.03×107帕，这说明理想纯的水是难以获得的。这是因为液体中总是存在一些张力强度薄弱点。 ;改造过程 ;空化泡的运动 液体中的空化泡一旦形成，它在声场作用下的命运如何?是维持稳态振荡，还是迅即转向瞬态崩溃。通过理论分析，一般可分为三种情况： （1）当PA=Ph(Ph一般取1.013×105帕)，如果fa≤fr，那么空化泡在振荡少数几个周期内即可崩溃；若即fafr，那么空化泡将以较复杂的形式维持振荡若干个周期而不崩溃，除非加大声强。 （2）当PAPh，这时不管作用的声波频率fa≤fr，或者是fafr，空化泡都将持续振荡而不发生崩溃。 （3）当PAPh，情况略微复杂，对于半径很小的气泡（对应高的共振频率），当作用的声波频率fafr，在PA/Ph的值不是很大时，崩溃即可发生；如果PA/Ph很大（超过25以上）时，气泡在声波负压相内的增长可达如此之大，以致它在相继的第一个正压相内崩溃来不及发生，而发生在第二个正压相之后，当PAPh，空化泡的崩溃将要推迟或者根本不能发生。 ;3.稳态空化和瞬态空化 ;4.影响超声空化的各种物理参数 ;5.声化学反应器类型 1.槽式声化学反应器 2.探头式声化学反应器 3.平行板近场式声处理器 ; 图：高频槽式声化学反应器 1.换能器 2.反应溶液 3.反应容器 ;图：平行板近场式声处理器 1. 16 kHz换能器 2.金属板 3.反应介质 4. 20 kHz换能器 ;第三章 混响声场中的超声空化动力学模型 ;2.底物的化学空间结构 ;3.空化泡的数量和尺寸分布 ;空化泡数量;4.声场 ;含空化泡液体媒质中的实际声波速率 在溶液深度为z处的实际声波速率由下式给出： 由于与外源声场发生共振的空化泡在数量占据主导优势，因而声速与外源声波频率密切相关，同时因空化泡的存在而发生散射、折射。这均导致了在空化泡存在的溶液中实际声速大为减小。许多实验测量结果表明：在含空化泡的水溶液中的实际声速仅为20 m/s,而在纯水中的声速大约为1500 m/s ;多层介质薄膜反射率的计算 ; 探究声化学系统中空化泡的物理、物理化学效应有两种基本的方法，第一种从经典动力学和影响反应动力学的各种因素（温度、初始浓度，...）出发，这些影响因素通常用来推断空腔的某些性质，例如空化泡破裂时的温度，空化泡气－水交界面的吸收效应，以及不同化学反应路径对降解的贡献；第二种是从空腔的物理现象（联立高温化学）出发来尝试解释一些观测结果，如解释声致发光，自由基合成及CCl4的降解。 这两种方法都很大程度拓展我们对超声化学的认识。然而，对于第一种方法，经典的动力学并不足以描述声化学系统中有机化合物的实际动力学行为；第二种方法却需要对空化泡的一些性质进行假设，而这些假设未必是合理的。 第三种方法则是沟通前两种方法的间隙，即从简化的空化泡模型中抽离出声化学动力学方程，通过实验中动力学数据校准模型，而后又从该模型出发推导出空化泡的物理化学特性。;1. De Visscher等的模型 ;高反膜膜系的设计 ;从上面的关系很容易得出活性空腔的体积分数，即: ;式中x1，xw分别为空腔中有机物和水蒸汽的摩尔分数，γ1，γg，γw分别为有机物，溶解气体和水蒸汽的比热比。当不存在有机物时，上式变为： ;综上可得： ;k0是有机物浓度稀释到0时的反应速率常数，综合上述方程可得： ;最后可得： ;2.共振空化腔模型 De Visscher等的新模型有两点值得商榷：首先，在模型推导中所引用的‘fact’应该是表面积分数这个概念，而不应该是体积分数；其次，由于空化泡在声场中的激烈振荡，简单层流模型已不再适用空化泡壁内外两相界面的传质，湍流流体中的传质方程更为适用。;rrc等于单位时间空腔中所含有机物的量，加上在该时间段从液相往气相空腔扩散的有机物的