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第 卷 第 期 重整反应动力学 机理与催化剂的改良 摘要 甲烷 二氧化碳重整反应是当代研究的热点 重整的微观反应动力学机理解决了已有的分歧 催化剂的选择载体效应助剂效应和抗积炭性能是影响反应的重点因素通过对实验中催化剂的 微观表征分析比较并重点解决催化剂因积炭而失活的问题其中包括对活性中心载体助剂等方 面进行了大量的改进和拓展 关键词 甲烷二氧化碳重整催化剂反应机理失活助剂积炭 文献标识码 文章编号 研究背景与国内外研究现状 不在催化剂表面发生吸附活化和解离 而是以气 相直接与甲烷分解生成的 反应生成水 合成气再 寻求减少二氧化碳的有效途径一直是解决全球温 由 与水蒸汽反应生成这种甲烷二氧化碳重整机 室效应的科学难题 早在 年 在 上提出了甲烷二氧化碳重整反应的可能从此掀起了 理与水蒸汽重整和部分直接氧化机理类似 对甲烷二氧化碳重整制取合成气研究的狂潮 通过对 随着微观研究技术的不断深入理论研究的角度 催化剂的选择和改进热力学平衡常数的测定试图 由热力学逐步转向动力学 发生解离吸附的观点 寻求出一条真正工业化的可行合成路线其反应机理 是最理想的解释 尤其对于活性较好抗积炭性能较 主要有两大分歧 强的催化剂来说 的解离吸附是必不可少的一种 简单的机理是甲烷直接解离吸附产生 而 和 年吴越 译著的气化和气体合成反应的 热力学介绍了对天然气转化制合成气反应所做的完 等提出另一个更简单的甲烷二氧化碳重整 整的热力学计算 并给出了 反应 历程是甲烷首先计量裂解成碳和氢气 与表面碳 计量反应生成 气体 在不同温度下的平衡常数 许峥等 根据 与 综合 的解离 和 的吸附和解离动力学 重整可能包括的化学反应及热力学