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聚电解质溶液中纳米粒子扩散系数的模耦合理论计算.PDF
Vol.36 高等 学校 化 学 学报 No.11
2015年11月 摇 摇 摇 摇 摇 摇 CHEMICALJOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES摇 摇 摇 摇 摇 摇 2251~2255
doi:10.7503/ cjc
摇 摇
聚电解质溶液中纳米粒子扩散系数的
模耦合理论计算
董运洪,陈谙谱,赵南蓉
(四川大学化学学院,成都610064)
摘要摇 采用模耦合理论(MCT)建立了研究纳米粒子在聚电解质溶液中长时扩散系数 的介观统计方法,提
D
出了有效的聚合物溶液动态散射函数祝 (k,t) 的约化形式. 定量计算了溶液微观密度涨落对扩散系数的贡
pp
献,考察了扩散系数 对溶液浓度 及纳米粒子半径 的依赖关系,并定量分析了MCT 与经典 Stokes鄄
D c R
Einstein(S鄄E)关系的偏离. 结果表明,MCT方法的研究结果与实验数据吻合. 当纳米粒子尺寸小于聚电解质
特征尺寸时,其扩散系数对S鄄E关系明显偏离. 本文建立的基于微观描述的MCT方法为进一步研究纳米粒
子在聚合物溶液中的含时扩散动力学行为奠定了理论基础.
关键词摇 聚电解质溶液;长时扩散系数;Stokes鄄Einstein 关系;模耦合理论;纳米粒子
中图分类号摇 O643摇 摇 摇 摇 文献标志码摇 A摇 摇 摇 摇
纳米粒子在复杂流体和凝胶网络中的输运、大分子蛋白在拥挤的细胞质环境中的扩散及反应动力
学研究是材料科学、生物细胞甚至是药物运输等领域的重要基础科学问题[1~6]. 实验中通常采取动态
[7,8] [9~11]
光散射(DLS) 和涨落相关光谱(FCS) 等方法研究纳米粒子的扩散. 对于较大的纳米粒子(如纳
(0)
米粒子半径R 大于聚合物链在稀溶液中的回转半径 R ),其扩散系数符合经典的Stokes鄄Einsteing
[12]
(S鄄E)关系 ,即扩散系数D 与溶液的宏观黏滞系数浊 和纳米粒子的半径R成反比:
S鄄E macro
D =k T/ 6仔浊 R (1)
S鄄E B macro
(0)
式中:k 为玻尔兹曼常数;T为绝对温度. 当R与聚合物链回转半径R 相比拟或更小时,扩散系数D
B g
比D 估算值高几个量级. 目前,对纳米粒子在聚合物溶液中的扩散行为缺乏系统的理论研究. Holyst
S鄄E
等[13,14]引入微观黏滞系数浊 (即纳米粒子的局域黏滞系数)代替式(1)中
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