红枫湖沉积物中汞形态分布特征.doc

基金项目：富营化水体沉积物中汞的甲基化/去甲基化机理研究网箱养鱼对水库汞甲基化过程的影响机理研。 作者简介：张勇（1990-），男，山西省晋中市人，硕士，主要从事湖泊系统中汞污染研究，TelEmail:zhangyongwwq@163.com 通信作者：闫海鱼（1973-），女，中国科学院地球化学研究所，博士，研究员，主要从事环境地球化学，汞的生物地球化学循环研究TelEmail: yanhaiyu@ 夏季红枫湖沉积物汞的形态分布特征及甲基化关键影响因子的辨析 张勇1，王明猛1，康静文1，闫海鱼2* (1. 太原理工大学，太原, 030024;2. 中国科学院地球化学研究所，贵阳，550081) 摘要: 为分析夏季红枫湖沉积物中汞形态分布特征以及甲基化过程的关键影响因子，对红枫湖南、北湖中的三个采样点的表层沉积物样品中总汞、甲基汞、不同结合态汞的含量及有机质、孔隙水中溶解态有机质（DOC）2.49±1.0μg/kg（干重），占总汞比例为0.10%~1.0%，其余为生物不可利用态汞，包括有机结合态和残渣态，其含量分别为204.46±86.57μg/kg和39.72±6.15μg/kg（干重）。样品中甲基汞含量为1.12±0.88μg/kg(干重)，甲基汞占总汞比例（MeHg/THg）1.0%。通过主成分分析方法和多重线性逐步回归方法，建立了红枫湖沉积物汞甲基化影响因子模型。模型结果表明，红枫湖沉积物中汞的甲基化过程主要受两方面环境因素影响，一是有机质、DOC、铁、硫离子的直接作用，对甲基化贡献率接近59.0%；二是孔隙水中SO42-的作用，对甲基化的贡献率接近41.0%。因此，红枫湖沉积物甲基化主要影响环境因素为沉积物中有机质、孔隙水中DOC、铁、硫离子和孔隙水中SO42-。 关键词：沉积物，形态，甲基汞，影响因子 1.前言 汞是一种有害重金属元素，尤其是甲基汞毒性极强，且极易在鱼体内富集和生物放大［1］1~10cm［2~5］20世纪50年代，日本水俣病事件就是含汞废水排放导致近海沉积物中汞含量增高，引起甲基汞在鱼体内富集并导致当地渔民甲基汞中毒的恶性环境污染公害事件［6］ 沉积物中的汞分为有机汞和无机汞。利用连续化学浸提法，可将无机汞分为水溶态、酸溶态、有机结合态、元素态、残渣态。其中水溶态汞和酸溶态汞生物有效性高，容易被微生物转化为甲基汞。五步或七步提取法都是提取沉积物中不同化学结合态的汞，用于了解沉积物中生物有效态汞的分布情况［7~9］( MeHg/THg) 可以表征汞甲基化潜力，反映沉积物中汞的潜在环境风险。深入分析湖泊中生物有效态汞以及环境因子中如有机质、DOC、各类阴阳离子等对湖泊沉积物中甲基化过程的影响程度，对研究和评估湖泊汞的迁移风险具有重要现实意义。 红枫湖，地处贵州中部乌江主要支流—猫跳河的上、中游，是目前贵州省最大的喀斯特水库，是贵阳市饮用水源地之一。该湖部分区域自80年代以来就有大规模网箱养鱼活动，导致沉积物有机质分布存在显著差异，而有机质差异可能影响生物可利用态汞的分布，并进一步影响汞的甲基化［10~12］。本研究中，从红枫湖北到南选取三个点作为研究区域，分析了沉积物中总汞、甲基汞、有机质含量以及孔隙水中总汞、DOC以及各种阴阳离子，对其沉积物中的不同结合态的汞分布趋势进行研究，并深入分析沉积物中环境因子和生物可利用态汞对汞甲基化过程的影响程度。 2研究方法与材料 2.1 研究区域 红枫湖位于贵州省贵阳市西北方向约32公里，是贵阳市三个主要的饮用水水源地之一，同时提供发电、水产养殖和工农业用水。从2005年起，饮用水源地保护力度加大，其中的网箱养鱼已经被取缔，但网箱养鱼引起的水体富营养化和内源有机质输入仍然对水库沉积物中汞的甲基化有潜在的影响［13~14］。本研究于夏季7月自红枫湖北湖到南湖纵向布置了三个采样点，分别为将军湾（HFS3），后午（HFS2），大坝（HFS1）（见图1），三个采样点分布在红枫湖南、中、北，大体上可以代表红枫湖整体布局。 图1：采样分布图 2.2.样品采集 沉积物采集: 利用重力采集器采集沉积物柱，三个采样点分别采集10根沉积物柱，在厌氧袋中通氮气（流速300ml/min）3cm间隔切割沉积物柱表层1~9cm深度的样品到50ml离心管中，冷冻、干燥、研磨、过100目尼龙筛，密封保存在自封袋中备用［15］。 孔隙水采集: 将沉积物厌氧分割到50ml离心管中后，用离心机离心25min（3000r/min）0.40%（WHCl/WWater） 2.3.样品分析 沉积物 :总汞，称取约100~200mg样品在PYRO915热解炉高温热解后，直接利用RA915+测定总汞含量，每个样品分析3~5次，取平均值作为该样