三乙胺法合成磷硅铝分子筛SAPO-34的研究-关键词.PDF

维普资讯 以三己胺为摸板剂，用水熟法合成丁磷酸硅铝分子筛SAPO·34 考察丁反应混合物初始pH值 、三 己胺 (Et：N)用量对合成产物 晶相 的影响。结果表 明．当EtN／(AI：O；+ Os+SiO,)≥1-15或 pH≥8时 · 合成产物为纯SAPO．34。比较 了不同模扳剂对分子筛SAPO一34晶化速度的影响．用化学分析珐、SEM、 DTA等方法考察 了产品的物化性能。DTA曲线表明，SAPO一34的骨架破坏温度高于 1000℃。催化性能 评 价实验结果表明，SAPO．34对 甲醇转化为低碳烯烃 (C7～c )的催化选择性高于 85 ( )，远优于 H 关键词词：：SAPO-34三三乙乙胺胺模模板板荆荆ppHH值值 甲甲醇醇选选择择性性 分。V々抑 煎 丧‘ 2．L2 合成方法 1 前言 采用水热合成法合成 SAPO一34分子筛 。在 磷酸硅铝 (SAPO)系列分子筛首先 由美 国 搅拌的同时，将硅、磷、铝和三 乙胺 4种原料按 联合碳化物公司合成得到 ，直到 1984年才 以专 一 定比例和一定顺序混合。充分搅拌 ，制成凝 利。形式公诸于世 SAPO一34是 SAPO系列分 肢，装封入不锈钢高压釜中，加热到 200℃进行 子筛中的一员 ，具有类菱沸石结构，孔径在 4．3 晶化反应 待晶化完全后 ，将固体产物经过滤或 ～5．oX之间，属于小孔分子筛 近几年来 ，有关 离心分离、水洗、在空气中干燥 ，即得分子筛原 SAPO．34的研究报道不断增多。然而在合成方 粉 。 面 ，一般采用四乙基氢氧化铵为模板剂。 根 2．1_3 鉴定 据我国市场行情 ，四乙基氢氧化铵十分 昂贵 ，以 采用 日本理学 D一9C型 x一射线衍射仪对合 它为模板剂生产 1tSAPO一34分子筛，原料总 成产品进行粉末牺射测试 。将所得衍射谱 与 成本高达 100万元 这显然是其工业应用的巨 SAPO一34分子筛的标准数据相 比较而确定产 大障碍 。因此，开发台成 SAPO一34分子筛的廉 品的结构类型 测试条件：Cu靶 ，电压 3O～ 价模板剂具有重要的理论和实用性价值 我们 40kV，电流 4O～50mA。 经过反复试验 ，发现用三 乙胺为模板剂可合成 2．2 物化性能测试 出比较纯净的SAPO一34分子筛，其结晶度、热 用北京科学仪器 厂生产的 KYKY一1000B 稳定性都很理想，对 甲醇转化为 c ～c 低碳 型扫描 电子 显微镜 (SEM)观察合成产品的晶 烯烃的反应有优异的催化性能。而且，三乙胺来 形和晶粒大小，用化学分析法分析产品的化学 源丰 富、价格 低廉，以它为模板剂 可使合 成 组成 。 SAPO．34分子筛的成本降低至 1o万元 ／t以 2．3 热稳定性 下，具有广阔的工业应用前景。我们研究了三乙 产品 SAPO～34分子筛 的热稳定性 由美 国 胺体系中合成 SAPO一34分子筛的影响因素和 PE公 司生产 的 DTA一1700型差 热分析仪 测 该分子筛的性能。 定 测试条件 ：样 品量 45rag，空气流量 40ml／ rain，升温速率 1O℃／rain。 2 实验部分 2．4 催化性能考察 21 SAPO一34分子筛 的合成和鉴定 采 用 固定床 反 应 装 置 评 价 合 成 产 品 2．1．1 原料