Fe—CeZSM-5类Fenton催化剂降解甲基橙废水的影响因素研究.pdf

石 油 炼 制 与 化 工 2016年 1月 基础研究 PETROLEUM PROCESSING AND PETROCHEM ICALS 第 47卷 第 1期 Fe—Ce／ZSM一5类 Fenton催化剂降解 甲基橙废水的 影响因素研究 王帅军 ，赵朝成 ，刘其友 ，张 勇 (中国石油大学 (华东)化学工程学院，山东 青 岛266580) 摘 要 ：以微介孔 ZSM～5分子筛为载体 ，采用等体积浸渍法制备 了新型有序微介孔非均相 Fe—Ce／ZSM一5 Fenton催化剂 。采用红外光谱和氮气吸附一脱附对催化剂进行表征，通过 H O 协同降解甲基橙模拟废水，考察 了进水 pH、甲基橙浓度 、催化剂加入量、Hz0 浓度及反应温度对催化剂性能的影响。结果表 明：制备的Fe-Ce／ ZSM一5保持 了ZSM一5的骨架结构 ，且具有较大的比表面积 ；在进水 pH为 5．0、甲基橙浓度 100mg／L、催化剂加 入量 1．0g／L、HzOz浓度 20mmol／L及反应温度 2O℃的条件下，甲基橙脱除率为 87 ，铁离子流失量仅为 0．019mg／L。 关键词 ：Fe—Ce／ZSM一5 Fenton催化剂 H O2 废水 甲基橙 近年来 ，随着工业 的发展 ，产生的废水越来越 1 实验材料和方法 多，尤其是染料废水 ，其成分复杂、毒性大且难 以 1．1 试 剂 生物降解 ，排入水体对环境危害极大I1≈]，因此必须 进行净化处理，使其达到 国家要求 的排放标准。 ZSM一5分子筛，南开催化剂厂生产 ；硝酸铁 EFe(NO3)3·9H2ol；硝酸铈ECe(NOa)3·6H2ol； Fenton氧化技术是一种用于处理难降解有机污染 物的深度氧化技术 ，其作用机理是 H 0 在 Fe。 H O。，分析纯，中国医药集团上海化学试剂公司生 产；甲基橙 ，化学纯。 的催化作用下分解产生 ·OHl4]，通过 电子转移等 途径将有机物氧化分解成小分子，同时 Fe。被氧 1．2 催化剂的制备 化成 Fe什产生混凝沉淀 ，去除大量有机物 。该技 取一定量的ZSM一5分子筛 ，置于质量分数为 术具有反应条件温和、操作设备及过程简单、对 2O％的硝酸铁 、硝酸铈混合溶液 中，在恒温水浴震 环境友好等优 点Es-6J。然而 ，传统 的Fenton氧化 荡反应 12h后 ，在 11O。C下鼓风干燥 4h，最后放 技术只在酸性条件下有效 ，同时还会产生铁泥 ， 人马福炉中在 400。C下焙烧 2h，制备出新型有序 造成铁离子流失-[712]，因此大大限制 了其在废水 微介孔非均相 Fe—Ce／ZSM一5Fenton催化剂 。 处理领域 的应用 。为克服这些缺点 ，许 多学者对 1．3 催化剂的表征 非均相 催化剂 进行 了大量研究[】。 。与传统 红外光谱 (FT—IR)分析采用 NicoletNexus Fenton均相催化剂相 比，非均相催化剂能够适应 670FT—IR检测仪 ；氮气吸附一脱 附表征采用美 国 宽的pH范 围且铁泥产生量少 1 。介孑LZSM一5 麦克公司生产的 ASAP2020一M 全 自动微孔分析 分子筛具有 比表面积大 、孔道均匀及孑L径分布窄 仪 ，利用氮气吸附法测定分子筛的比表面积 、孔体 等优点 ，是作为非均相催化剂 的理想载体 。因 积及孑L径 。 此 ，本课题利用等体积浸渍法制备新型有序介孔 非均相 Fe—Ce／ZSM-5Fenton催化剂 ，采用红外光