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介孔碳材料的制备及催化应用 化工学院 催化研究进展 研究背景 介孔碳催化剂应用 模板剂的影响 研究展望 介孔碳材料的研究背景 在催化、分离提纯、生物材料和新型组装材料等方面具有巨大应用潜力，且碳材料无毒和无污染,是新型环境修复材料,特别是作为催化剂载体对新型负载型催化剂的制备领域等具有较好应用前景 。 介孔碳材料特点： 孔道结构规整 较高比表面积 较大孔容、较窄孔径分布 较好化学和热稳定性 介孔碳材料的制备方法： 2、催化活化法 1、有机凝胶碳化法 3、模板法 前两种方法的缺点是孔径分布较难控制,且孔径的均一性较差。而模板法不但能均匀控制孔径, 且能制备高度有序的介孔碳材料 。 模板剂:三嵌段聚合物 F127(EO106PO70EO106) P123(EO20PO70EO20) 碳前驱体:酚醛树脂 模板剂对介孔碳的影响 在有机/有机自组装法合成有序介孔碳材料的过程中,模板剂类型及分子结构对介孔材料的结构和性能有较大的影响。 不同模板剂介孔碳的XRD谱图 在高温碳化过程中以纯P123为模板剂的样品骨架坍塌严重,无法形成有序孔道结构。 来自《模板剂对介孔碳孔道结构及有序性的影响》 F127(EO106PO70EO106) P123(EO20PO70EO20) 不同P123和F127质量比下合成的介孔碳的XRD谱图 （CPX中X为P123在模板剂中的质量分数） 来自《模板剂对介孔碳孔道结构及有序性的影响》 CP0和CP25介孔碳的TEM照片 在添加了P123后,样品有序性较单独采用F127有明显提高。 来自《模板剂对介孔碳孔道结构及有序性的影响》 CP0和CP25介孔碳的N2吸脱附等温线 来自《模板剂对介孔碳孔道结构及有序性的影响》 在较高p/p0处出现了明显滞后环,表现为介孔材料的特征。其滞后环的形状为典型的六方孔道的吸脱附模型 CP0和CP25介孔碳的BJH孔径分布曲线 来自《模板剂对介孔碳孔道结构及有序性的影响》 介孔碳材料催化剂应用 介孔碳材料凭借其奇特的孔结构、良好的物化稳定性、吸附特性等特点，使碳负载型金属催化剂具有优异的催化活性和选择性，使其得到了广泛应用。 催化剂应用 加氢反应 氧化还原反应 分解反应 纤维素水解反应 SU,F,B等考察了负载于介孔碳材料上的钌催化剂(Ru/TMC)对苯加氢反应的催化性能 Figure 2. STEM images at different magnifications: (a, b) Ru/silica-H; (c, d) Ru/C-silica-H; (e, f) Ru/C-silica. The inset of (f) shows the TEM image of a single Ru nanoparticle in the Ru/C-silica. 在相同反应条件下,与其他碳材料作载体制备的催化剂相比,该催化剂表现出较高的催化活性和稳定性。 研究了负载型 Ru/介孔碳催化剂在对苯二胺加氢制备1,4－环己二胺反应的催化性能,催化剂载体对反应的影响，并考察了Ru/介 孔碳催化剂的循环套用性能。 反应过程中所需要的催化剂: 负载型 Ｒｕ ／介孔碳催化剂在对苯二胺加氢制备１， ４ －环己二胺反应的催化性能 钌（Ru）催化剂 经过盐酸处理后的介孔碳比表面积、 孔容和孔径均有增加， 可能是由于在处理过程中， 盐酸将介孔碳上的杂质除去， 并且在一定程度上破坏了介孔碳的内孔壁表面,使介孔碳的一部分中孔变大引起。套用十次后的10%Ru/MC与新鲜10%Ru/MC相比,可能是因为催化剂在循环套用的过程中,反应生成的高沸点的副产物覆盖在催化剂表面或堵塞孔道 介孔碳处理前后及负载Ru催化剂套用前后的 BET表征 说明催化剂上的Ru金属晶粒在载体上呈现高度分散状态。 MC、10%Ru/MC和套用十次后10%Ru/MC的XRD谱