氧化镁改性微米TS-1催化丙烯环氧化.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2012年 6月 ACTAPETROLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 28卷第 3期 文章编号 ：1001—8719(2012)03—0388—05 氧化镁改性微米 TS一1催化丙烯环氧化 李俊平，刘 民，郭新 闻，王祥生 (大连理工大学 化工学 院 催化化学与212程系，辽宁 大连 116024) 摘要 ：合成 了粒径在 l～2tLm 的廉价微米 TS-1，并经 MgO改性，杀灭其上少量 的酸 中心；采用 SEM、XRD、 BET对 MgO改性前后 的TS-1进行 了表征，并考察 了其在甲醇溶剂体系丙烯环氧化 的催化性能。结果表 明，TS一1 催化剂经 MgO改性后 ，可 以显著提高其催化丙烯环氧化反应的环氧丙烷(P0)选择性，减少副反应 的发生 ；在最优 化反应条件 C )。一1．0mol／L、0= 60℃、t一 60min、Pc。Ha一 0．6MPa、以及按每 1gTS-I需80mLCH3OH 的 比例下，Hz0z转化率达到 99．5 ，环氧丙烷选择性达到 96．7 ，环氧丙烷收率 比未改性的微米T 1也有明显提高 。 关 键 词 ：TS-I；环氧丙烷 ；过氧化氢 ；MgO 中图分类号 ：O643 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1001—8719．2012．03．006 PropyleneOxidationOverM gO M odifiedM icroTS一1 LIJunping，LIU Min，GUO Xinwen，WANG Xiangsheng (DepartmentofCatalysisChemistryandEngineering，SchoolofChemicalEngineering DalianUniversityofTechnology，Dalian116024，China) Abstract：MicroTS一1withthesizeof1— 2 a／m wassynthetized，andmodifiedwithM gO tokillthe acid sitesonthecatalyst．ThesampleswerecharacterizedwithSEM ，XRD andBET．Thecatalytic performanceofthemodifiedTS一1forpropyleneepoxidationreactionwithmethanolassolventwas studied．TheresultsshowedthatwiththeTS一1modifiedbyM gO ascatalystthepropyleneepoxide (PO) selectivity ofpropylene epoxidation could be significantly improved，and the byproduct generateratewasreduced．UndertheoptimalreactionconditionsofCH。一1．0mol／L， 一 60℃， 60min，PcH 一 0．6MPa， cH()H／mTs_1—8OmL／g，thehydrogenperoxideconversionwas 99．5 ，propyleneepoxideselectivitywas96．7 ，andpropyleneepoxideyieldwashigherthanthat overunmodifiedmicroTS一1． Keywords：TS一1；propyleneoxide；H2O2；M gO 环氧丙烷 (PO)作为仅次于聚丙烯和丙烯腈的丙 钛硅分子筛 TS一1以来 ，因其优异 的催化氧化性能 ， 烯三大衍生物之一 ，广泛应用于丙二醇 、丙二醇单 其制备与应用成为分子筛催化领域的研究热