原位傅里叶变换红外光谱研究Y型分子筛表面酸性对吸附有机分子的影响.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) ActaP ．一Chim．Sin．2013，29(6)，1273-1280 1273 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201303183 www．whxb．pku．edu．crl 原位傅里叶变换红外光谱研究Y型分子筛表面酸性对吸附 有机分子的影响 张晓彤 ’ 于文广 ’ 秦玉才 董世伟 ’ 裴婷婷 ’ 王 琳’ 宋丽娟 ， (辽宁石油化工大学，辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室，辽宁抚顺113001； 中国石油大学(华东)化学化X-学院，山东青岛266426) 摘要：采用吡啶原位吸附傅里叶变换~Pb(Py．FTIR)光谱对液相离子交换(LPIE)和固相离子交换(SSIE)法制 备的CeY分子筛以及HY和NaY的酸性进行了测定．在原位条件下采用单探针分子噻吩、环己烯和苯对其在分 子筛上的吸附过程进行了研究：以噻吩和环己烯、噻吩和苯组成的双探针分子对吸附过程中存在的竞争吸附、 催化反应 以及吸附机理进行了系统研究．结果表明，HY和L-CeY分子筛表面强Brsnsted(B)酸性位可导致吸 附在其表面的噻吩发生低聚反应以及吸附的环己烯产生二聚环 己烯碳正离子．低聚的噻吩和吸附的环己烯在 分子筛上发生强的化学吸附，进一步抑制和阻碍噻吩硫化物与分子筛吸附活性中心发生作用，从而降低了吸附 剂的选择性以及吸附硫化物的能力．吸附剂表面Lewis(L)酸中心是吸附的主要活性中心，大量弱的L酸，有利 于噻吩吸附．并且，S．CeY分子筛表面弱的L酸对吸附噻吩具有一定的选择性，它受到环己烯的影响较小，NaY 吸附剂对噻吩、环己烯和苯选择性较差，它只与吸附质作用的先后有关． 关键词：原位傅里叶变换红外光谱： 改性Y分子筛：表面酸性：竞争吸附：催化反应 中图分类号： 0643 InfluenceofSurfaceAcidityofYZeolitesontheAdsorptionofOrganic Moleculesby／nsituFourierTransform InfraredSpeCtrOSCOpy ZHANGXiao—Tong’ YUWen-Guang’ QINYu-Cai DONGShi-Wei’ PEITing—Ting’ WANGLin’ SONG Li-Juan’，， (KeyLaboratoryofPetrochemicalCatalyticScienceandTechnology,LiaoningProvince,LiaoningShiHuaUniversity,Fushun 113001，LiaoningProvince， R．China； CollegeofChemistryandChemicalEngineering,ChinaUniversityof Petroleum (EastChina)，Qingdao266426,ShandongProvince，PR．China) Abstract： Thesurfaceacidityofy-typezeolitesfHY andNaY)modifiedbysolidstateiOI3exchange (SSIE)andliquidphase ion exchangewerecharacterizedby n／situ Fouriertransform infrared (FTIR) spectroscopyusingpyridineastheprobemolecule(Py-FTIR)．Theadsorptionofsingleprobemolecules (thiophene，cyclohexene and b