Keggin结构多酸基纳米复合材料的合成与催化.pdfVIP

第31卷第3期 徐州工程学院学报(自然科学版) 2016年9月 V01．31No．3 JournalofXuzhouInstituteof SciencesEdition) Technology(Natural Sep．2016 Keggin结构多酸基纳米复合材料的合成与催化 姜春杰1，于 淼1，于 跃2，温志忱2，徐国华2，陈立东1，李萃1 (1．辽宁师范大学化学化工学院，辽宁大连116029；2．中国石油吉林石化公司合成树脂厂，吉林吉林132021) 材料中的Keggin型阴离子仍然保留完整的骨架结构，与ZnO。载体之间存在着较强的化学作用．以 苯并噻吩和二苯并噻吩为模型燃油，考察了该固载型催化剂对氧化脱硫反应的催化性能，确定反应 的最佳时间为3h，脱硫温度为60℃，最高脱硫率可达98．88％． 关键词：浸渍法；H3PM01204。一ZnO；氧化催化；脱硫 中图分类号：0643．36 文献标志码：A文章编号：1674—358X(2016)03—0012—05 网络结构的金属一氧簇化合物．由于具有独特的组成和优异的物理化学性质，POMs在医药、材料科学和表面 科学等众多领域，尤其是催化化学研究领域受到广泛的关注[1。5]．但是，多酸作为均相催化剂，在实际应用中 不易从反应体系中分离和回收；作为多相催化剂，因比表面积较小，其催化活性较低．将多酸负载到氧化物等 合适的载体上，通过提高其比表面积可实现高效多相催化[611|． 近年来，我国大气污染形势严峻，大面积雾霾天气严重危害人体健康．其中，燃油清洁质量偏低导致机动 车污染尾气的排放是主要原因之一．研发清洁燃油生产技术，降低油料中的硫含量是治理环境污染的当务之 急．传统加氢脱硫工艺已不能满足深度脱硫的要求，氧化脱硫因其温和的操作条件、低成本和高脱硫率，已成 为世界各国研究油品脱硫技术的热点[12。4|．高效催化剂的选择可以有效提高燃料油氧化脱硫的水平．多酸 复合物因其“晶格氧”的活泼性、高质子酸性、“假液相”性和环保性等特点，已成为绿色催化领域备受关注的 功能材料口5。．本文选用氧化锌为载体合成了Keggin型多钼酸复合催化材料，以有机硫化物二苯并噻吩和苯 并噻吩的正辛烷溶液代替石油化工产品，探究多酸多相催化氧化脱硫反应性能．在脱硫反应中以水和乙醇替 代传统的高毒性乙腈等萃取剂，创建绿色环保的氧化脱硫工艺技术． 1实验部分 1．1仪器和试剂 Tensor 27型傅里叶变换红外光谱仪(德国布鲁克光谱仪器来太公司)，D8Advance型X线多晶衍射仪 用试剂和药品均采购于国药集团化学试剂公司，分析纯，直接使用． 1．2 Keggin型多酸复合催化剂的合成 氧化锌载体的制备：称取2．02Zn(NO。)：·6H。O溶于蒸馏水中，配成饱和溶液．向其中加入0．8 g g过 h．经过滤、去 量的Na。CO。调节pH至8～10．将反应混合液移入水热反应釜中，在120℃下烘箱内反应24 离子水洗3次并烘干，将样品在马弗炉中500℃焙烧12h，自然冷却至室温，制得ZnO催化剂载体． gPMo。： 收稿日期：2016—03一03 基金项目：国家自然科学基金项目 作者简介：姜春杰(1964一)，女，教授，博士，博士生导师，主要从事纳米材料的合成与催化性能研究 通讯作者：李 翠(1991一)，女，硕士研究生，主要从事催化化学研究． · · 12 万方数据 姜春杰，等：Keggin结构多酸基纳米复合材料的合成与催化 溶于20 mL蒸馏水中形成稀溶液，与新制备的ZnO以3：1等各种质量比混合并浸渍24h，过滤后于200℃ 煅烧2h，分别制得PMo。。担载量为25％、20％、15％、10％、5