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掺杂氮后对TiO2薄膜的光学性质的影响 材料科学与工程学院，伊利诺伊大学厄巴纳 - 香槟分校，分校，IL61801，USA 收稿日期：2004年3月26日/接受：2004年10月19日网上公布：2004年11月25日?斯普林格出版社2004 摘要 含氮的二氧化钛薄膜与非金属元素掺杂对TiO2的光吸收范围扩大的潜力的影响进行了检查。玻璃和硅衬底上薄膜合成了纳米TiO2-xNx混离子束辅助沉积，获得很大的氮浓度。卢瑟福用散射光谱和X射线光电子能谱，对薄膜的成分进行了测定。通过X射线衍射，透射电子显微镜和原子力显微镜分析了薄膜的结构。对紫外 - 可见光谱和椭圆偏振薄膜的光学性能进行了测试。观察薄膜的带隙值下降的趋势特征，在一定掺杂浓度的范围内增加。随着氮浓度的增加，结构的演变更加明显。减少了带隙的N2p轨道与氮掺杂二氧化钛薄膜。 1引言由本田和藤在1972年发现以来钛白粉已被广泛的研究，其作为光敏作用的光触媒 [1]。由于其强大的照片氧化潜力，化学稳定性高，无毒，成本低，二氧化??钛已经成各种形式，从除臭的环境应用，如纳米粉体，胶体，薄膜和涂料，净化空气和水[1-11]。然而，随着它的宽能隙（3.2-3.8 eV），纯二氧化钛光催化效率非常低的户外活动，其中仅5％在紫外线范围内的太阳能是能够激活光催化反应。以有效地使用太阳能，有必要扩展??到可见光区域，在一个更??高的比例（45％）的太阳能可用于光催化二氧化钛的吸收光谱。为了满足这一要求，早期的研究大多集中在合金与过渡金属[2，3]钛白粉。最近，可见光光催化活性钛氧化物通过掺杂氮 [4-9]，碳[??10]，硫[11]，或氟[12] 已获得。发现这些阴离子杂质的物种要优于过渡金属掺杂，掺杂材料，光催化效率的稳定，缓解掺杂过程[7]。不同掺杂技术，带隙能量掺钛2.32 eV到3.45 eV的报告的变化 [10] [14，16]。红成功转移到可见光的带隙，可以开展广泛的可见光下的光催化调查[15]。虽然上述研究进行了了解，氮掺杂纳米TiO2-xNx混细粉末和薄膜[4-9]，目前尚不清楚，如果掺杂浓度光吸收任何结构和性能上有一定的影响作用。到今天为止，与氮掺杂二氧化钛已实现由溅射在N2反应气氛[4,9]，在高温退火商业二氧化钛几个小时氨气流量下的温度[4,6]，氧化锡粉的退火[13]，或使用溶胶 - 凝胶过程中含氮前兆[14]。报告的掺杂浓度范围已经很狭窄，通常X≤0.02（1。％）[6??]。在最近期的出版物开发增强的合成路线，导致掺杂浓度在8％（X0.24）二氧化钛纳米粒子[7]。除此之外，掺杂TiO2-xNx混有较高的氮它的结构和性能的水平的影响尚未确定。该研究试图确定一个明确的关系可能之间存在浓度和光学柘吸收nitrogen-doped大型钛氧化物氮的浓度范围。这是集中的效果公司在氮的化学成分、结构、光学性质二氧化钛。准备xNx薄膜由ion-beam-assisted沉积(IBAD)技术。使用一种ion-beam过程对于这样一个资料有优势相对独立的工艺参数的控制。此外,提供了一个可行的方法的过程重氮掺杂(最高达到30 %)。为氮浓度达到x = 0.90(30 %),具有很重要的意义在光学吸收边缘变化进行了观察以及大量的光学转变是很强的依赖性在nitrogen-dopant浓度。其带隙的这个二氧化钛。xNx薄膜被发现在减少柘集中注意力。 表1 图1 作为对比,五个额外的标本也准备好了通过反应溅射用AJA国际cosputter系统。这个二氧化钛。xNx薄膜、约100 -纳米厚,溅射沉积是在(100)硅片和硅玻璃幻灯片吗从一个二氧化钛目标处于混合反应气氛(Ar可以O2或氮气)。基地压力来了命令10.7托。反应气体美联储沉积室完全流量和压力25谢谢五毫托。二氧化钛的结构。电影xNx表征经x -射线衍射(XRD)在测量一个RigakuRAX-10 x射线衍射仪,采用铜Kα辐射(45伏特,20马)。透射电镜(TEM)十字截面图像和electron-diffraction(ED)模式电影是被一个JEOL 2010六硼化镧电子显微镜以200伏特,点对点的分辨率为0.28海里。x射线光电子能谱(XPS)光谱是获得一个物理电子φ5400 x射线光电子谱(Perkin-Elmer)K兛镁阳极(15伏特、400 W)在起飞角度45 . .基于“增大化现实”技术在控制溅射要消除表面污染和非均质的最下层,多元化的XPS谱1秒的N,O 1秒,andTi 2 p都被记录用一个带通能量35.75电动汽车,对应电动汽车的能量分辨率为1.2。在x值二氧化钛。xNx(如氮比较了浓度)的水平区域1秒的N,O 1秒,钛2 p光谱,通过分析[6]卢瑟福背向散射数据。films乫表面形貌的对一个Nanoscope