石墨烯金钯核壳金银合金双金属复合物的制备及催化应用.pdfVIP

摘 要 石墨烯是由单层碳原子堆积而成的二维蜂窝状晶格结构的碳质材料。自2004 年发现以来，石墨烯因为具有多种优异的化学与物理性质，掀起了继富勒烯和碳 纳米管之后新一轮的碳质纳米材料的研究热潮。石墨烯（graphene ）具有良好的 电学性能，超大的比较面积，以及卓越的机械性能，使其成为理想的催化剂载体， 被广泛的应用于各种催化反应。本论文主要研究石墨烯为载体负载双金属纳米颗 粒复合物催化剂的制备与表征，通过透射电镜（TEM ），扫描电镜（SEM），X 射线光电子能谱（XPS ），X 射线衍射（XRD ）等测试，考察了复合物的整体形 貌，双金属的分散情况，平均粒径，元素组成等。以制备获得的复合物为催化剂 进行非均相催化反应，验证了复合物的催化活性，并研究了颗粒大小，双金属结 构等对催化活性的影响。 主要研究结果如下： 1.通过一步热还原法，以氧化石墨烯为起始载体，抗坏血酸（AA ）为还原剂， 柠檬三酸钠（citrate ）为稳定剂，制备了Au@Pd–Graphene 复合物催化剂。SEM 和TEM 表征显示，双金属纳米颗粒均匀的分布在石墨烯表面，平均粒径为7.4 nm 。进一步的电子能量损失分析（EELLS ），确认了Au@Pd 双金属具有独特的 核壳结构。催化反应结果表明该复合物的催化活性要明显优于对应的单金属石墨 烯复合物。 2.通过微波辅助的一步加热还原法，制备了AgAu–Graphene 复合物催化剂。 结构分析结果显示，大量金属纳米颗粒（小于7 nm ）均匀的分散在石墨烯表面。 对石墨烯表面的金属颗粒进行能谱线扫描分析，确定了金属颗粒是由Ag 和Au 组成的合金。对硝基苯酚的还原反应证实了该复合物的催化活性优于传统催化剂 和对应的单金属石墨烯复合物。 关键词： 石墨烯 双金属 核壳结构 合金结构 催化活性 ABSTRACT Graphene, a two dimensional sheet of hexagonally arrayed carbon atoms, has attracted intensive attentions because of the unique chemical and physical properties. With large surface areas, unique electronic properties, impressive mechanical strength and no microporosity, graphene has been widely considered as a new support to load Au, Pd, Ag, and Pt monometallic nanoparticles, which showed impressive catalytic performance in various reactions. The as prepared composites were characterized by Transmission Electron Microscopy (TEM), Scanning Electron Microscopy (SEM), X-Ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), X-Ray Diffraction (XRD), Energy X-ray Spectroscopy and Electronic energy Loss Spectroscopy (EELLS). Besides, catalytic activity of the composites was tested by different reactions, and we investigated the impact of the particle size and the structure of the bimetallic nanoparticles on the catalytic performance. The main resu