石墨烯制备及其载铂催化剂性能的研究.pdfVIP

摘要 石墨烯是一种只有单原子层厚度的二维晶体材料，由碳原子呈蜂窝状晶格结 构排列的一种新型碳材料。这一独特的结构赋予它优异的光学、力学、和热学等 方面的性能。石墨烯比表面积发达，对于催化剂颗粒分散较好，具有非常稳定的 结构，是制备低温燃料电池催化剂优良的载体。本文综合低温热膨胀和化学还原 方式制备石墨烯，研究了整个过程中碳材料表面含氧基团的变化情况。分析了铂 /石墨烯复合材料制备过程中各影响因素对最终产品的催化性能的影响。 本文在 Hummer 法的基础上稍加改进，制备得到了高度氧化的石墨，通过 400ºC 低温膨胀除去氧化石墨表面绝大部分含氧基团，获得膨胀石墨，再利用微 波加热乙二醇还原法，进一步减少了最终产物石墨烯表面的含氧官能团。并且利 用该方法同步还原膨胀石墨和氯铂酸，合成了具有催化性能的铂/石墨烯(Pt/Gr) 复合材料，分析了微波加热时间、反应前溶液的 pH 值、以及乙二醇中水含量对 Pt/Gr 结构及催化性能的影响。通过循环伏安法对 Pt/Gr 的电化学性能进行了表征。 采用透射电镜和扫描电镜观察了 Gr 和 Pt/Gr 的表面结构。研究结果表明，在优 化的实验条件下可以得到高负载量高分散性的 Pt/Gr 纳米复合材料。实验得到的 40 wt% Pt/Gr 的Pt 粒子粒径分布在 3.0~3.5 nm 范围内，对氢电极和氧电极反应 有高催化活性，可作为质子交换膜燃料电池的电催化剂。 关键词：石墨烯 铂/石墨烯 微波加热 低温热膨胀 乙二醇还原 ABSTRACT Graphene is a kind of two dimensional crystal materials with one atom thickness. Carbon atoms were arranged in a honeycomb of lattice structure. This unique structure gives it excellent optical, mechanical, and thermal properties. Graphene has a large surface area, can well disperse catalyst particles, and has a very stable structure. It is excellent catalyst support for low temperature fuel cell. In this paper, we combine the low temperature thermal expansion and chemical reduction way to prepare graphene, and do a research on the change behavior of oxygen groups on the surface of carbon materials. We also analysis the influence factors during the preparation steps on the performance impact of the platinum/graphene. In this paper, we use an improved method to prepare the highly oxidized graphite oxide on the basis of Hummers method.Thenthe low temperature (400ºC) inflationwas applied to remove most of the oxygen groups on the surface of graphite oxideand get expanded graphite. To reduce more residual oxygen functional groups, microwave heating ethylene glycol reduction method was used.We also prepared