5.3单频近似理论这一节我们将从理论上进一步分析，局域中心只与一个.doc

5.3 单频近似理论 这一节我们将从理论上进一步分析，局域中心只与一个正则振动模相互作用时，光跃迁过程的特点。这里隐含了一个假定：电子基态和激发态下固体原子振动有相同的正则坐标和振动频率。后面我们将会看到单频多模的问题可以转换为单频单模的问题，所以这里称之为 单频近似。作了这样的近似，理论处理大大简化，更便于我们理解声子协同光跃迁的物理过程。由这样的模型得到的结论仍然能够反映很多物理过程的基本方面，因此这一近似理论得到相当广泛的应用。 在下面的讨论中，我们从下面几个基本的近似出发: (1)绝热近似； (2)原子实振动的简谐近似； （3）Franck-Condon近似； (4)在电子跃迁发生之前，固体（处于初电子态）处在不同分布ps甚至fs量级的过程，而发光通常是ns或者更慢的过程。因而，对光跃迁过程来说，热平衡条件通常都能满足。 5.3.1 单频近似下的位形坐标模型 在绝热近似下，给定中心的光跃迁所相关的两个状态 为： ，其中表示电子基态，为该电子态下，原子实系统的第n个振动能级，和 ，其中表示电子激发态，为相应的第m个振动能级。 令与该中心跃迁相关的原子实（核）系统的正则坐标为，振动频率为。将电子基态下原子实系统，， （5.3-1） 激发电子态的平衡位形相应的能量（电子能）表示为，平衡位形相对基电子态有一移动，也即，激发电子态的位形坐标曲线可表示为： （5.3-2） 图5.3-1 单频模型的位形坐标图 因而晶格弛豫能为（5.3-3） 类似的 由此，晶格弛豫可用黄昆因子表示为。 为了将位形坐标曲线表示得更简洁，作变换，于是位形坐标曲线变为： （5.3-4） （5.3-5） 图5.3-1 给出了系统基电子态和激发电子态下，相应的位形坐标曲线，它们都是相同形状的抛物线，后者相对前者在位形坐标(z)方向平移了，在能量坐标方向上平移了。 系统的总能量包括电子的能量和原子实的振动能，也即为位形曲线极小值（相应于电子能）叠加上量子化的振动能量。在图5.3-1中，系统这些分立的能级用水平虚线表示。振动能级表示为和 5.3.2. 光吸收发射 图5.3-2. 光吸收(a)和光发射(b) 图5.3-2给出了局域中心两个电子态之间的光吸收和光发射跃迁的示意图。先考虑光吸收过程。处于电子基态的中心，原子实可能处在任一振动能级（即跃迁初态)，处于这种状态的中心，可以吸收适当的光子跃迁到激发电子态相应的不同振动能级。 考虑一个特定的元过程 。令，它是跃迁中声子数的增量，相应于放出声子，则为湮灭声子。考虑到能量守恒，过程中声子数的增量或改变值决定了所吸收的光子的能量： （5.3-6） 按照Fermi黄金规则，并利用F-C近似，（5.3-7） 其中，的矩阵元平方与辐射场能量密度成比例。对吸收光子（相应地，声子数改变）的光吸收跃迁，可以由相同的各种可能的元过程来完成： 若, ()可取的值为(0，p)(1，p+1)…，((，()； 若, ()可取(-p，0)(-p+1，1)…，((，()。 综合起来，n可取的值为 至(，相应的由关系确定。所有这些元过程都对频率为的光的吸收有贡献。考虑到光跃迁是在固体振动已达到热平衡的条件下进行的，吸收前系统处于不同振动能级的几率为（见2.4节(24-14)式，其中），考虑这个权重后，所有这些元过程的贡献之和，就是中心吸收光子的速率： ， （5.3-8） 在电偶极近似下，为包含电子态之间的电场能密度ρ 对处于电子激发态的中心的光发射过程 ，可作类似的讨论。令表示过程中放出的声子数。由能量守恒可知发射光子的能量为： 。 （5.3-9） 在热平衡条件下，所有发射光子（相应放出p个声子）的元过程的总贡献为： ， （5.3-10） 其中，R是与电子跃迁矩阵元有关的常数，其大小通常在102 s-1到108 s-1之间。 处于激发电子态的中心可以发射不同频率的光子，中心总的自发辐射速率就等于发射到(个声子的所有跃迁元过程的速率之和： （5.3-11） 上面的推导利用了振动波函数的正交归一和完备性以及处在各振动能级的总几率为1。由此可见，R是V→U自发辐射跃迁的总速率。 对于中心的光吸收，同样可得总速率（在均匀光谱分布的辐射场中）为 上面的讨论表明，在吸收和发射光跃迁速率的表示式中，都涉及形为 （5.3-12） 的函数，所不同的是有不同的比例常数。实际上，对光吸收和发射来说，这一函数就代表了归一化（即的递推公式，然后利用它讨论这个函数，也就是中心的光谱分布的一些基本特性。 5.3.3 Manneback递推公式 由于激发态平衡位置相对于基态