N、La共掺杂TiO_2的微观结构及性能.pdfVIP

张 瑾 等 ：N、La共掺杂 TiO 的微观结构及性能 N、La共掺杂 TiO2的微观结构及性能 张 瑾 ，朱忠其，高 攀，柳清菊 (云南大学 材料科学与工程系 ，云南 昆明 650091) 摘 要： 采用基 于密度泛函理论的平面波超软赝势 掺杂更高的光催化性能 。Liu等_g合成了N和 La共 方法研究 了N、La共掺杂 TiO 的晶体结构、电子结构 掺杂 TiO 的光催化剂，与 N—TiO。相 比，该光催化剂 和光学性质 ，计算结果表 明，掺杂后 TiO。的晶格常 具有更好的可见光吸收特性和更高的光催化活性。齐 数、原子间的键长和原子电荷都发生 了变化 ，导致掺杂 蕾等_1。。制备了La、N共掺杂 的TiO 光催化剂 ，与单 后的八面体偶极矩增加，从而有利于光生电子一空穴对 掺 N—TiO 相比，光催化活性有 明显 的提高 。但是 目 的分离，提高TiO 的光催化性 能，且共掺杂后带 隙减 前关于 N和 La共掺杂改性 TiO 均为实验研究 ，对掺 小，导致光吸收带边红移到可见光 区，而电子在 La的 杂改性机理的解释均停 留在定性推测阶段 。 5d轨道之 间的跃迁使共掺杂TiO 在可见光区有较好 与实验研究相比，利用计算机模拟计算可 以克服 的光吸收特性 。 实验研究中各种不利 因素的影响，更有利于研究掺杂 关键词 ： TiO ；N、La共掺杂 ；光催化剂 ；第一性原理 元素对体系电子结构和光学性质的影响_l】 ]。为了进 中图分类号 ： O472；O77 文献标识码 ：A 一 步研究 La、N掺杂对锐钛矿相 TiO。光催化性能的 文章编号：1001—9731(2O13)05—0627—05 影响机制 ，本文计算 了N、La分别单掺杂及共掺杂 TiO 光催化剂的晶体结构、电子结构 、光学性质 ，并分 1 引 言 析 比较了La、N共掺杂TiO 与分别单掺杂Ti0 及纯 作为光催化环境净化材料 ，TiO 由于具有无毒、 TiO 在 晶体结构 、电子结构、光学性质和氧化还原能 成本低、稳定性好等诸多优点而应用于太 阳能电池 、污 力等方面的差异 ，以解释 La、N共掺杂对 TiO 光催化 水处理及空气净化 、抗菌及 自清洁等领域 ，是研究得最 性能影响的机理。 多也是最具研发潜力 的光催化剂 。但 由于 TiO 是宽 2 计算模型和相关参数设置 禁带半导体氧化物 ，只能被波长较短的紫外光激发 ，而 这部分能量仅 占到达地面的太 阳光能的约 596／，使得 具有 I4 ／amd空间结构 的锐钛矿相 TiO 属于四 其对太 阳能的利用率低 ；而且在 TiO 中受光激发生 方晶系 ，每个晶胞含有 4个Ti原子和8个O原子。本 成的电子一空穴对易于复合 ，降低 了其光量子效率。因 文采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势方法结合 此 ，对 TiO。进行改性 以使其光催化性 能的激发光波 超 晶胞模型，对 N、La共掺杂 TiO 的晶体结构 、电子 长红移至可见光波段，以及降低光生 电子一空穴的复合 结构和光学性质进行模拟计算 。本文计算所采用的超 率 ，是提高 TiO 光催化性能并使之得到推广应用 的 晶胞模型如图 1所示 。 关键。近些年来 ，已有众多的研究者对 TiO 进行 了 改性研究，常见 的改性方法主要有离子掺杂口]、贵金 dopingsite 属沉积_4]、半导体复合 及染料敏化 等，