2 催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究1).pdf

　第 11 卷 第 1 期 分　　子　　催　　化 . 11, . 1　 V o l N o 　1997 年 2 月 ( ) . 　1997　 JOU RN AL O F M OL ECU LA R CA TAL Y S IS CH IN A F eb 研究论文 6- 12 2 3 , , 2 催化剂上 N i A l O N i M gO N i SiO 甲烷与二氧化碳重整反应的研究1) 2) 纪　敏　周美娟　毕颖丽　甄开吉 ( 吉林大学化学系　长春 130023) 吴　越 ( 中国科学院长春应用化学研究所　长春 130022) 摘　要 采用 、 、 、 、 滴定和吡啶吸附红外光谱等技术, 研究了负载于 XRD U V DR S X P S T PR H 2 O 2 具有不同酸碱性的 、 、 载体上的镍催化剂表面物理化学性质, 及其对甲烷与二氧 A l2O 3 SiO 2 M gO 化碳重整制取合成气反应催化活性的影响. 结果表明, 在上述负载型镍催化剂上, 影响重整反应 活性和积炭量的主要原因不是催化剂表面酸碱性, 而是金属镍在催化剂表面的分散度. 金属与载 体之间的相互作用强弱, 影响金属的分散度和在反应过程中的抗烧结能力. 即相互作用越强, 催 化剂越难还原, 还原后金属在表面的分散度越大, 而且在反应过程中的抗烧结能力越强, 从而有 利于提高催化剂在甲烷与二氧化碳重整反应中的活性和稳定性. 关键词　镍催化剂　 甲烷重整　 二氧化碳　 合成气 目前, 用于甲烷、二氧化碳重整反应研究的催化剂主要是负载型金属催化剂, 载体多为 、 、 、 以及稀土氧化物. 人们对载体在重整反应中所起的作用进行了广泛 A l2O 3 SiO 2 M gO T iO 2 的研究[ 16 ] , 观点各不相同. 内岛俊雄等[78 ] 在 催化剂中加入 、 和 . 在 R h SiO 2 A l2O 3 T iO 2 M gO 掺杂A l2O 3 和 T iO 2 后, 催化剂裂解 CO 2 能力增强, 催化活性提高. 作者认为载体参与了 、 分子的活化; 而另一位 日本科学家 [9 ] 则研究了载体酸碱性与反应活性的关 CH 4 CO 2 M a sa i 系, 认为载体中的酸中心能够提高金属分散度, 从而提高催化剂的重整反应活性. 为了进一 步研究载体在甲烷与二氧化碳重整反应中的作用,