TS1膜的合成及催化氯丙烯环氧化性能的研究.pdfVIP

摘 要 分子筛结晶度、骨架钛含量和非骨架钛含量及类型的主要因素。以氯丙烯和过氧 化氢环氧化为探针反应考察了TS．1分子筛的催化活性。结果表明，Ts．1分子筛 的催化活性随其结晶度和骨架钛含量的增加而提高。失活的TS—1分子筛可采用 550 oC下焙烧的方法使其再生。分子筛失活的主要原因是原料中杂质和副产物的 沉积，次要原因是骨架钛的少量流失。 在对Ts—1分子筛合成及其催化性能研究的基础上，采用原位水热法合成了 的性质和形状、合成液组成、晶化条件和合成次数对TS．1分子筛膜结构和表面 形貌的影响。发现在粗糙、平面的多孔载体上较容易合成出TS．1分子筛膜；在 与TS．1膜性质相近的Si02球载体上，膜的晶体进入了载体孔道内，形成了一层 过渡层，使膜的粘结性更好。TS-1分子筛膜晶粒尺寸和均匀性与合成液组成和 oc条件 下晶化96h合成的TS．1分子筛膜具有较好的表面形貌且是b轴耿向的。增加合 成次数可以提高膜的结晶度，改善膜的均匀性，增加膜的厚度，减少晶问裂缺。 最后，研究了TS—1分子筛膜在固定床反应器中催化氯丙烯和过氧化氢环氧 化的性能，考察了载体、合成液组成和合成次数对其催化性能的影响。结果表明， 二次合成的TS．1分子筛膜具有较好的催化稳定性，氯丙烯转化率和环氧氯丙烷 选择性分别达到85％和49％。 关键词：TS．1分子筛原粉、TS．1分子筛膜、环氧化、氯丙烯、过氧化氢、环 氧氯丙烷 Abstract Titanium was viainsitu silicalite—l(TS一11 powdersynthesized hydrothermal methodandcharacterized SEM．Theresults byXRD，FT-IR，FT-Raman,UV．Ⅵs，and showedthatthemolarratiosofTEOS／TBOTandTPAOH／TEOSinthe synthesis Ti solutionwere forthe frameworkcontentandthecontent important erystallinity,the and of Tiof extrafiameworkTS—1．The ofTS·1was catalytic category property evaluatedinthe of allylchloride(ACH)andH202．Thecatalytic epoxidation activity ofTS-l with the andtheframeworkTicontent．nle improvedincreasingcrystallinity deactivatedTS-lcanbe calcinationat833K．111emainreasonforthe regeneratedby deactivationofTS·1wasthe of inth