ni 基催化剂载体对甲烷自热重整制氢反应的影响3.pdf

加工利用与安全环保 　　　　　　　　　　天 　然 　气 　工 　业 　　　　　　　　　　　　　　　　　2006 年 7 月 Ni 基催化剂载体对甲烷自热重整制氢反应的影响 蔡秀兰 　董新法 　林维明 (华南理工大学化工与能源学院) 　　蔡秀兰等. Ni 基催化剂载体对甲烷自热重整制氢反应的影响. 天然气工业 ,2006 ,26 (7) :130132 . 　　摘 　要 　考察了不同载体及 Zr 添加量对 甲烷 自热重整制氢反应的影响 。结果表明 ,载体为 ZrAlO 时 ,Ni 基 催化剂的催化性能最好 ,且 C H4 转化率和 H2 收率随着反应温度的升高而增大 , 850 ℃时 C H4 转化率保持在 100 % , H2 收率达到 79 % 。对不同 Zr 添加量的 Ni 基催化剂 XRD 谱图分析结果发现 , 随着 Zr 的添加量的增加 , Al O 和 NiAl O 的衍射峰逐渐变得弥散 ,而 ZrO 的衍射峰逐渐尖锐 ,且主要以四方相的亚稳态晶相存在 。新生 2 3 2 4 2 成的 Zr Al O 物种占据了本可以生成 NiAl O 尖晶石的位置 ,提高了NiO 的分散性 ,从而提高了催化剂的活性 。 5 3 0. 5 2 4 　　主题词 　甲烷 　自热重整 　制氢 　镍 　载体 　氧化锆 　共沉淀 　收率 　催化剂 　活性 ( ) 　　在汽车尾气的污染问题 日益严重的今天 ,发展 　　 2 催化剂的制备 氢电池是解决该问题的最有效途径 。天然气制氢则 　　采用硝酸镍的水溶液浸渍载体 ,焙烧温度为 650 ( ) 是化石燃料制氢工艺中最为经济和合理的。甲烷 自 ℃,时间为 4 h ,Ni 的负载量为 10 % 重量分数 。 热重整工艺是一种新型制氢方法 ,其基本原理是在 　　2 . 催化剂的活性评价 反应器中耦合了放热的甲烷部分氧化反应和强吸热 　　甲烷自热重整制氢反应在固定床微反装置中进 的甲烷水蒸气重整反应 ,反应体系本身可实现 自供 行 。将 1 mL 的催化剂装在石英管中 ,在 N2 中程序 热 , 以达到节省投资和操作费用的双重 目的。 升温至 800 ℃后将气体换为 H2 ,恒温还原 2 h ,再引 　　目前甲烷自热重整催化剂的载体研究较多的主 入 n ( C H ) ∶n ( O ) ∶n ( H O ) = 1. 00 ∶0 . 50 ∶ 4 2 2 要有 Al O 、L a O 、Zr O 、SiO 、TiO 、M gO 、CeAlO 、 - 1 2 3 2 3 2 2 2 2 . 50 ,C H4 空速 4 800 h 的原料气进行反应 。水蒸 [ 15 ]