激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱法测定铀颗粒物中铅杂质的同位素比值.pdfVIP

第44卷 分析化学(FENXIHUAXUE)研究报告 第7期 Chinese of 1053—1058 2016年7月 Journal AnalyticalChemistry 激光烧蚀一多接收电感耦合等离子体质谱法 测定铀颗粒物中铅杂质的同位素比值 汪伟 李志明+ 徐江 周国庆 翟利华 李梅 粟永阳 韦冠一 (西北核技术研究所，西安710024) 摘要为有效获取铀颗粒物中具有取证价值的铅杂质同位素信息，建立了激光烧蚀．多接收电感耦合等离 子体质谱(LA-MC·ICP—MS)测定铀颗粒物中铅杂质同位素比值的方法。探究了诸多同位素分馏效应校正方 法下铅本底对同位素测量的影响，选用的LA-MC-ICP—MS系统的本底对比值测量结果的影响小于0．001 (“Pb的信号强度大于2．2×103 cps)，确定采用NISTSRM612为外标校正质量分馏，固定激光束斑直径 30¨皿、脉冲重复率20Hz、调节能量密度使LA-MC·ICP-MS分析NISTSRM612和铀颗粒物样品所得猫Pb分别 小于1．5x105eps和3x104 的相对实验标准不确定度小于0．48％、0．68％和0．40％。实际样品分析结果表明，本方法可有效区分铀颗粒 物中的铅同位素比值差异，有助于鉴别其来源。 关键词铀颗粒物；铅杂质；同位素比值；激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱 1 引 言 核取证是核安全的重要组成部分¨j。来自核材料、核设施及周边环境样品的含铀颗粒物包含核材 料和核活动的敏感信息，铀颗粒物分析已成为核取证最有效的分析手段之一[2．3]0238U，235U和232弧经 一系列放射性衰变最终形成稳定的206Pb，207Pb和獬Pb，在不同铀矿中铅同位素组成可能存在一定的差 异【4，5J，经一系列化学物理操作生产的铀材料中残留的铅杂质的同位素比值也是存在差异的，这种差异 反映了不同铀材料产品的生产工艺和产地信息。因此，高精度分析铀颗粒物中铅杂质同位素组成具有 重要的取证学意义…。 质谱法是进行铅同位素分析的主要方法，热表面电离质谱法(TIMS)、电感耦合等离子体质谱法 需要对样品进行化学处理，过程繁琐、费时，容易造成沾污，所得结果代表样品中铅同位素比值的平均结 果。相比之下，采用激光烧蚀(Laserablation，简称LA)实现固体直接进样，从而消除或减小样品制备过 程中环境和试剂中铅本底对样品的沾污帕曲J，实现快速、原位、微区分析，获得更有指向性的元素含量和 同位素信息。激光烧蚀一电感耦合等离子体质谱(LA-ICP．MS)和激光烧蚀．多接收电感耦合等离子体质 谱(LA—MC—ICP．MS)已成为固体样品中铅同位素分析的主要方法之一¨¨12J，并建立内标归一化法、固体 2|。 外标法、联用膜去溶在线校正和液体外标校正等校正技术M娟．1 3．14]。 量¨引，可以做到微损分析，并获得铀颗粒物中其它元素的同位素比值信息[16|。铀颗粒物中铅的质量分 数一般在10。6量级甚至更低，也可能因包装、存储和运输仅在样品表面沾污极少量的铅，在考虑保存证 据、避免仪器和实验室沾污的烧蚀参数下，采用的烧蚀激光功率不能过大，这样致使猫Pb信号强度可能 小于104 cps，系统本底的干扰成为LA—MC．ICP．MS分析铀颗粒物中铅同位素比值的主要挑战之一。另 外，固体样品中的铅在烧蚀过程中的质量分馏不明显07’12]，基体效应不严重¨21，在被分析核素信号弱且 稳定性差情况下，用外标参考物质校正质量分馏效应的基体匹配对分析精度的影响可忽略【15。7I。 2016-03-07收稿；2016-04-26接受 }E-mail：YQ250003@nint．8c．cn 1054 分析化学